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苯環(huán)的縮環(huán)反應(yīng)是利用芳烴類化合物的重要手段之一。目前，該類反應(yīng)存在著需要高溫或紫外線照射等反應(yīng)條件苛刻，以及高張力活性中間體難以生成和有效轉(zhuǎn)化的研究難點(diǎn)。近日，蘭州大學(xué)胡安華/郭婧婧團(tuán)隊(duì)發(fā)展了光熱串聯(lián)活化芳基肼的策略，利用阻斷Fischer吲哚合成中的活性中間體能夠被可見光激發(fā)的反應(yīng)活性，實(shí)現(xiàn)了苯環(huán)的縮環(huán)反應(yīng)和氮雜茚環(huán)的高效構(gòu)筑，為多取代吡啶化合物的合成提供了一種新穎實(shí)用的合成方法。

機(jī)理研究表明，反應(yīng)中的痕量中間體能夠快速發(fā)生光解，形成雙自由基中間體，經(jīng)歷后續(xù)的環(huán)丙烷開環(huán)重排和分子間氫轉(zhuǎn)移等過程完成苯環(huán)縮環(huán)反應(yīng)，并生成預(yù)期的稠合吡啶產(chǎn)物。該反應(yīng)無需外加光敏劑，展示了一種通過調(diào)控反應(yīng)中間體的反應(yīng)活性來設(shè)計(jì)光促反應(yīng)的新思路。

相關(guān)工作發(fā)表在Nature Synthesis, 蘭州大學(xué)2022級(jí)博士研究生李坤為論文第一作者。該工作受到了國家自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目，甘肅省科技重大專項(xiàng)，以及天然產(chǎn)物化學(xué)全國重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室的大力資助。

文章鏈接：https://doi.org/10.1038/s44160-025-00976-4