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光合作用是生物界賴以生存的基礎(chǔ)，它既可以將光能轉(zhuǎn)化成化學(xué)能，還將CO2，H2O等無(wú)機(jī)物轉(zhuǎn)化為有機(jī)物，維持了空氣中氧氣和二氧化碳的平衡。考點(diǎn)！敲黑板！

目前人類活動(dòng)排出的CO2，已經(jīng)遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過(guò)自然界消化量，至少短期內(nèi)無(wú)法消化。中佛羅里達(dá)大學(xué)（University of Central Florida）助理教授Fernando J. Uribe-Romo及其團(tuán)隊(duì)制備了一種人工光合材料：MIL-125-NHR金屬-有機(jī)框架（MOF）材料，該材料可在藍(lán)色可見(jiàn)光下催化CO2生成甲酸、N-(2-羥基乙基)甲酰胺(HEF)和N-N-二(2-羥基乙基)甲酰胺(BHEF)，在降低空氣中CO2的同時(shí)，生成燃料(Scheme 1)，整個(gè)過(guò)程與光合作用類似，只不過(guò)真正的光合作用是將CO2轉(zhuǎn)化成了有機(jī)物。相關(guān)研究結(jié)果發(fā)表在《Journal of Materials Chemistry A》。

Scheme 1 二氧化碳的光催化還原

世界各地的研究學(xué)者都在尋找一種利用可見(jiàn)光引發(fā)化學(xué)轉(zhuǎn)化的方法。紫外光的能量可以引發(fā)眾多材料的光化學(xué)反應(yīng)，比如二氧化鈦。但紫外光僅占太陽(yáng)接收光的4%，其余大部分都是紫色至紅色可見(jiàn)光。目前很少有材料能吸收這些可見(jiàn)光，并將CO2轉(zhuǎn)化為燃料。Fernando Uribe-Romo說(shuō)：“這是一項(xiàng)突破性的工作。從科學(xué)角度來(lái)說(shuō)，制備出吸收特定顏色光的材料非常具有挑戰(zhàn)性，從社會(huì)角度來(lái)說(shuō)，我們的研究成果為減少溫室氣體做出了貢獻(xiàn)?！?/p>

Fernando J. Uribe-Romo以及人工“光合作用”裝置 圖片來(lái)源：UCF

研究人員制備了一系列MIL-125-NHR（R=H, Me, Et, Pr, Bu, Cyp, Cy, hep）（Fig. 1），并在273K 測(cè)定出CO2吸附等溫線，隨著取代基的空間占位的影響，CO2吸附量也逐漸降低（Fig. 2 A）。MIL-125-NHR的光學(xué)帶隙隨著取代基的增加逐漸降低（Fig. 2 B）。但特別的是，正庚基取代的MOF比環(huán)戊基和環(huán)己基的帶隙大，并且與正丁基取代的MOF相當(dāng)接近。這是由于庚基鏈的線性特征。由于感應(yīng)效應(yīng)隨著C-Cσ鍵遠(yuǎn)離雜原子而呈指數(shù)減小，預(yù)期超過(guò)第四σ鍵的誘導(dǎo)非常小。相比之下，環(huán)狀取代基保持σ-鍵緊鄰胺基，導(dǎo)致更強(qiáng)的電子感應(yīng)并因此降低帶隙。

Fig. 1 上：母體MOF MIL-125晶體結(jié)構(gòu)（灰色球體=碳，白色=氫，紅色=氧，藍(lán)色多面體=鈦，黃色球體=MOF空隙）。下：MIL-125-NHR結(jié)構(gòu)式

Fig. 2 A：CO2氣體吸附等溫線（273 K） B：Tauc模型測(cè)量MIL-125-NHR MOF的帶隙

通過(guò)測(cè)定所有MOF的初始速率及多項(xiàng)式函數(shù)擬合，獲得表觀量子產(chǎn)量（Φapp，也稱為光子效率）。取代基為異丙基，環(huán)戊基和環(huán)己基（Fig. 3藍(lán)色直方圖）的Φapp為1.5-1.8％，比其他取代基（0.30-0.40％，F(xiàn)ig. 3橙色直方圖）的Φapp更大。特別是MIL-125-NHCyp，表觀量子產(chǎn)率最大：Φapp= 1.80％。增加的催化活性與烷基取代基種類的帶隙降低一致。

Fig. 3 CO2光還原MIL-125-NHR的表觀量子產(chǎn)率

總之，研究人員通過(guò)增加MIL-125-NHR中的N-烷基取代制備了一種基于鈦的MOF光催化劑，其中R從甲基變?yōu)橐一?，異丙基，正丁基，環(huán)戊基，環(huán)己基和正庚基。探索了MOFs在藍(lán)色LED光下降低二氧化碳的光催化效率。其中MIL-125-NHCyp（Cyp =環(huán)戊基）表現(xiàn)出小帶隙（Eg = 2.30eV），和更大的表觀量子產(chǎn)率（Φapp= 1.80％），而MIL-125-NH2的帶隙更大，表觀量子產(chǎn)率更小（Eg = 2.56eV，Φapp= 0.31％），為成為下一代生產(chǎn)太陽(yáng)能燃料的光催化劑提供了新的選擇。

參考文獻(xiàn)：

Matthew Wade Logan et al. Systematic Variation of the Optical Bandgap in Titanium Based Isoreticular Metal-Organic Frameworks for Photocatalytic Reduction of CO2 under Blue Light, J. Mater. Chem. A (2017). DOI: 10.1039/C7TA00437K