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近日，上?？萍即髮W物質(zhì)學院楊波課題組在表面催化反應(yīng)復(fù)雜網(wǎng)絡(luò)優(yōu)化的理論研究方面取得重要進展。該研究提出了一種基于貝葉斯誤差分析泛函優(yōu)化復(fù)雜催化反應(yīng)網(wǎng)絡(luò)，并進行反應(yīng)機理不確定性分析的方法，為完整、可靠的理論催化機理研究提供了新的策略。該成果以“Propagating DFT Uncertainty to Mechanism Determination, Degree of Rate Control, and Coverage Analysis: The Kinetics of Dry Reforming of Methane”為題，在《The Journal of Physical Chemistry C》發(fā)表。該研究得到了編輯和審稿人的高度評價，入選為ACS Editors' Choice文章進行亮點報道，同時在美國化學學會網(wǎng)站作為頭條新聞?wù)故尽?/p>

多相催化反應(yīng)過程往往非常復(fù)雜，反應(yīng)網(wǎng)絡(luò)中常涉及多個中間物種和過渡態(tài)，僅100種物種和約200個基元步驟即可構(gòu)成包含2000條以上的反應(yīng)路徑，若使用傳統(tǒng)的通過列舉路徑進行研究等方法將很難準確快速完成。此外，基于密度泛函理論的催化研究所得結(jié)果具有一定誤差，可能導(dǎo)致反應(yīng)機理的錯判，因此為了增加理論研究所得結(jié)論的可靠性，對這種誤差所造成不確定性進行估計是很有必要的。本項工作首先提出了一種構(gòu)建反應(yīng)網(wǎng)絡(luò)并利用微觀動力學計算結(jié)果進行篩選以找到主要反應(yīng)路徑的流程，將上述流程應(yīng)用于貝葉斯誤差估計泛函所計算得到的多組能量中，最終利用統(tǒng)計分析，給出了不同溫度條件下，各個機理、決速步驟發(fā)生的可能性。以甲烷干重整為模型反應(yīng)，使用上述方法所得理論分析結(jié)果能夠和實驗結(jié)果很好地契合。

值得一提的是，課題組使用Python語言開發(fā)了基于上述方法的“CatNet”程序包，目前已有組內(nèi)其他成員使用該方法研究更為復(fù)雜的催化體系。此程序包也將在完善接口和文檔后開源，提供給理論催化的研究人員使用。

該論文中，物質(zhì)學院2017級碩士研究生王寶川為第一作者， 2017級博士生陳姝樾、2015級本科生張家銘（現(xiàn)在密歇根大學攻讀博士學位）分別為第二和第三作者，楊波教授為通訊作者，上科大為第一完成單位。研究中還獲得了中國科學院上海高等研究院低碳轉(zhuǎn)化中心及上科大-高研院低碳能源聯(lián)合實驗室李圣剛研究員的協(xié)助。該研究由國家自然科學基金重大研究計劃培育項目及上科大啟動經(jīng)費等項目支持，相關(guān)計算在校圖信中心高性能計算平臺與上海超算中心完成。

ACS Editors' Choice是美國化學學會（ACS）推出的一項擴大刊物影響力的舉措。該項目每天從所有ACS開辦的期刊中選取一篇具有重大科學意義的優(yōu)秀論文置于ACS主頁上，相當于每天的頭條或者主題文章。ACS旗下每個期刊的編輯團隊要為“ACS Editors' Choice”窗口推薦論文，推薦選定的論文必須代表每個雜志所有論文的最高水平。入選的文章由美國化學會支持成為即時永久開放獲取（Open Access）的論文，而無需論文作者付費。截至2019年12月18日，《The Journal of Physical Chemistry C》在2019年共發(fā)表了3235篇論文，入選該項目的論文僅有8篇，入選率低于0.5%?！睹绹瘜W會會志》（JACS）主編Peter J. Stang教授指出，編輯推薦的每一篇文章都應(yīng)包含“使該領(lǐng)域的研究范式發(fā)生變革的一些新概念”（“new concepts that are paradigm-shifting in the field”）。

論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.jpcc.9b08755