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近期，國際權(quán)威期刊《美國化學(xué)會志》（Journal of the American Chemical Society）發(fā)表化學(xué)與分子科學(xué)學(xué)院汪成教授課題組的最新研究成果，該研究提供了一種簡單而普適的方法來拓展構(gòu)筑三維共價有機框架（3D COFs）的四面體節(jié)點。

論文題為《將單體從平面扭轉(zhuǎn)至四面體合成共價有機框架》（“Twist Building Blocks from Planar to Tetrahedral for the Synthesis of Covalent Organic Frameworks”）。博士研究生高超（武漢大學(xué)）和黎建博士（北京大學(xué))為論文共同第一作者，汪成與北京大學(xué)孫俊良研究員為共同通訊作者。

共價有機框架（Covalent Organic Frameworks, COFs）是一類新興的晶態(tài)有機多孔材料，在眾多領(lǐng)域展現(xiàn)出廣闊的應(yīng)用前景。當(dāng)前COFs的研究主要集中在二維體系，三維（3D）COFs的報道仍然很少。究其原因，主要是3D COFs的合成難度大、結(jié)構(gòu)表征困難、構(gòu)筑基元特別是立體構(gòu)筑基元非常有限等。從立體幾何角度來看，3D COFs的構(gòu)建通常需要一個可向三維空間延伸的立體構(gòu)筑單元。然而，現(xiàn)有的四面體節(jié)點種類很匱乏（主要為四苯基甲烷或金剛烷的衍生物），嚴(yán)重限制了3D COFs的發(fā)展。

前期研究中，汪成課題組提出了“4+4”連接方式來構(gòu)筑三維COFs的拓撲設(shè)計新策略。本文中，他們通過增加空間位阻將平面型分子扭轉(zhuǎn)成四面體的策略，采用“4+4”連接方式，利用取代基不同的聯(lián)苯基前體合成了具有不同維度的兩種COFs（2D-BPTA-COF和3D-BMTA-COF）。由結(jié)構(gòu)解析得知，2D-BPTA-COF為層狀堆積結(jié)構(gòu)，聯(lián)苯的二面角為~ 0?；當(dāng)在聯(lián)苯鄰位引入位阻較大的甲基后，其二面角變?yōu)閪 60?，3D-BMTA-COF具有為五重互鎖pts結(jié)構(gòu)。此結(jié)構(gòu)表明，通過增加位阻可將前體分子從平面型扭轉(zhuǎn)成四面體構(gòu)型，進而構(gòu)筑3D COFs，為后續(xù)豐富三維COFs的結(jié)構(gòu)多樣性提供了一種新思路。

論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b13824