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人類向大氣中排放的二氧化碳不斷增加，引起了巨大的氣候變化。利用可持續(xù)能源發(fā)電，將二氧化碳轉(zhuǎn)化為一系列高附加值產(chǎn)品，作為解決能源短缺和環(huán)境問(wèn)題的有效途徑，越來(lái)越受到重視。甲酸或甲酸鹽是一類重要的儲(chǔ)氫材料，也是許多工業(yè)反應(yīng)中的關(guān)鍵化學(xué)中間體，電化學(xué)方法還原CO₂生產(chǎn)甲酸或甲酸鹽被認(rèn)為是目前最具經(jīng)濟(jì)可行性的技術(shù)方案。陳文星等構(gòu)筑了一種以Sb-N₄為主體的Sb單原子催化劑（Sb SAs/NC）可以高效催化CO₂RR轉(zhuǎn)化為甲酸鹽，Sb SAs/NC在?0.8 V （vs. RHE）下表現(xiàn)出高達(dá)94.0%的甲酸法拉第效率。原位X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)（XAFS）研究和密度泛函理論（DFT）計(jì)算表明，優(yōu)異的CO₂RR活性來(lái)源于帶正電的Sb^δ+-N₄（0<δ<3）活性中心。本研究結(jié)果對(duì)原子尺度上合理設(shè)計(jì)和精確調(diào)控CO₂RR的主族金屬（Sb、In、Sn、Bi等）催化劑具有重要的指導(dǎo)意義。

圖1 Sb SAs/NC單原子催化劑的形貌表征

圖2 Sb SAs/NC單原子催化劑的化學(xué)態(tài)和配位環(huán)境

圖3 電催化性能和原位XAFS測(cè)試

圖4 理論計(jì)算

上述研究成果得到了結(jié)構(gòu)可控先進(jìn)功能材料與綠色應(yīng)用北京市重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室和材料學(xué)院先進(jìn)材料實(shí)驗(yàn)中心的平臺(tái)支持，得到了國(guó)家自然科學(xué)基金和科研院創(chuàng)新人才支持計(jì)劃經(jīng)費(fèi)的支持。北理工材料學(xué)院碩士生研究生姜卓利為共同第一作者（排名第一），北理工陳文星副研究員、張加濤教授和清華大學(xué)王定勝副教授為共同通訊作者，北理工為第一通訊單位。

 論文鏈接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2020/ee/d0ee01486a/unauth#!divAbstract

附通訊作者簡(jiǎn)介：

陳文星副研究員2015年博士畢業(yè)于中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)國(guó)家同步輻射實(shí)驗(yàn)室，師從國(guó)際著名同步輻射X-射線譜學(xué)專家吳自玉教授；2016年在清華大學(xué)化學(xué)系進(jìn)行博士后研究，師從中國(guó)杰出化學(xué)家李亞棟院士；2018年受聘于北京理工大學(xué)材料學(xué)院。作為課題負(fù)責(zé)人主持國(guó)家自然科學(xué)基金青年項(xiàng)目，擔(dān)任Small、Topics in Catalysis、ChemSusChem、Nano-Micro Letters、J. Colloid Interf. Sci.等學(xué)術(shù)期刊獨(dú)立審稿人。目前致力于金屬催化劑的原子級(jí)精準(zhǔn)合成，并將催化劑應(yīng)用于電催化（HER、OER、ORR、CO₂RR）、有機(jī)催化、光催化、酶催化等領(lǐng)域，以及應(yīng)用X-射線譜學(xué)方法（XANES、EXAFS）從原子尺度上研究催化劑的局域結(jié)構(gòu)，并運(yùn)用基于同步輻射大科學(xué)裝置的原位測(cè)試技術(shù)對(duì)相關(guān)反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行探索，與北京光源、上海光源、合肥光源以及斯坦福光源等國(guó)內(nèi)外同步輻射平臺(tái)有著良好的合作關(guān)系。已發(fā)表論文120余篇，總計(jì)SCI引用5700余次，高被引論文28篇，H因子42，其中以通訊作者/第一作者（含共同）在Nat. Commun.(3), J. Am. Chem. Soc.(5), Angew. Chem. Int. Ed.(3), Adv. Mater.(5), Energ. Environ. Sci.(2), Nat. Catal.(1), Sci. Adv.(1), PNAS(1), Chem(1), Nano Lett.(1), Chem. Sci. (1)等期刊上發(fā)表論文30余篇。

　　近四年代表性論文：

　　10. Nature Communications , 2020, 11, 3049.

　　9. J. Am. Chem. Soc.  2020, 142, 8431-8439.

　　8. Nano Lett. 2020, 20, 5443?5450.

　　7. Chem. Sci. 2020, 11, 5994–5999.

　　6. Energy Environ. Sci. 2019, 12, 3508-3514.

　　5. Nature Catalysis , 2019, 2, 304-313.

　　4. Chem, 2019, 5, 2099-2110.

　　3. Adv. Mater. 2018, 30, 1800396.

　　2. Angew. Chem. Int. Ed. 2017, 56, 16086.

　　1. J. Am. Chem. Soc.  2017, 139, 9419-9422.