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       將二氧化碳還原為有價(jià)值的化學(xué)品或燃料被認(rèn)為是一種合理利用碳資源，實(shí)現(xiàn)碳循環(huán)并能有效緩解溫室氣體二氧化碳造成環(huán)境問(wèn)題的一種有效方法，因而，二氧化碳電還原被認(rèn)為是利用可再生電力的一種有前景的途徑，其中，設(shè)計(jì)合理高效的催化劑成為二氧化碳電還原的關(guān)鍵。然而，電催化劑的設(shè)計(jì)面臨著嚴(yán)峻的挑戰(zhàn)，因?yàn)?，大多?shù)催化劑在實(shí)際電化學(xué)反應(yīng)過(guò)程中經(jīng)歷結(jié)構(gòu)的演變。如何動(dòng)態(tài)檢測(cè)電催化劑的結(jié)構(gòu)演變，以及催化劑的真實(shí)活性相，對(duì)研究者來(lái)說(shuō)仍是一個(gè)難點(diǎn)。

        研究者們利用環(huán)氧丙烷輔助水解的方法制備了具有豐富界面結(jié)構(gòu)的CeO₂/BiOCl預(yù)催化劑，通過(guò)電鏡表征技術(shù)證明其具有明顯的界面結(jié)構(gòu)。通過(guò)原位X射線衍射、原位拉曼光譜、原位同步輻射X射線吸收光譜等多尺度的原位表征技術(shù)，系統(tǒng)證實(shí)了在真實(shí)二氧化碳電還原條件下，催化劑的結(jié)構(gòu)演變以及真實(shí)活性催化相。研究者們又探究了催化劑的催化性能，結(jié)果發(fā)現(xiàn)重構(gòu)衍生的CeO_x/Bi具有金屬/氧化物界面，其催化性能明顯優(yōu)于對(duì)比樣，且表現(xiàn)出優(yōu)異的選擇性和穩(wěn)定性。最后，研究者們利用原位紅外光譜，同位素標(biāo)記實(shí)驗(yàn)以及密度泛函理論計(jì)算，系統(tǒng)闡述催化劑的催化機(jī)理。這項(xiàng)工作為研究催化劑在真實(shí)催化條件下的結(jié)構(gòu)演變和活性來(lái)源提供了理論依據(jù)，為今后催化劑的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)和催化機(jī)理研究提供了新見(jiàn)解和新思路。

         華東理工大學(xué)材料學(xué)院碩士研究生龐瑞超和化工學(xué)院教師田鵬飛為該論文的共同第一作者，化工學(xué)院江宏亮特聘研究員和李春忠教授為共同通訊作者。該項(xiàng)工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、上海市基礎(chǔ)重大等項(xiàng)目的支持。

論文鏈接https://doi.org/10.1093/nsr/nwaa187。