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分子多面體化合物因其獨特的結構、限域空間及在催化、分子識別等領域的應用而備受關注。近些年來，化學家們構筑了形狀、尺寸、功能各異的分子多面體結構。但由于基本設計原則的匱乏，新多面體結構的發(fā)現仍面臨挑戰(zhàn)。近年來，曹曉宇-楊柳林聯(lián)合團隊借鑒數學中的面方向性多面體（Face-Rotating Polyhedra）概念，發(fā)展了以三聚茚、氮雜三聚茚、四苯乙烯等為基元的一系列分子面方向性多面體組裝體系，將組裝基元的二維手性傳遞至分子多面體的三維手性，是一類全新的分子手性形式 (Nat. Commun., 2016, 7, 12469; Chem. Commun., 2018, 54, 4685; J. Am. Chem. Soc., 2017, 139, 18142; Chem. Sci., 2018, 9, 8814)。

本工作基于圖論構建了預測分子多面體結構的模型，并通過五邊形面基元（F）和二胺頂點（V），進一步構筑了一類F_2nV_5n類分子多面體結構。但該類分子多面 體不屬于任何已知的經典多面體結構，是一類全新的多面體。圖論揭示了該類分子多面體的對稱性和拓撲結構，指出構筑該類分子多面體（n=2, 3）需一定弧度的五邊形基元和約70°夾角的頂點。五苯基吡咯是典型的聚集誘導發(fā)光分子，且苯環(huán)旋轉可使該分子呈現一定弧度。同時，環(huán)己二胺分子具有60°的扭式構象，符合頂點的結構要求。因此，通過五苯基吡咯衍生物和環(huán)己二胺分子，可在不同溶劑中分別得到了截角四面體和截角菱面體結構。通過高效液相色譜、質譜、圓二色光譜、單晶和理論模擬，佐證了該理論預測模型的正確性，并證實了溶液狀態(tài)下，五苯基吡咯分子的苯環(huán)受限而導致了分子多面體的手性。

該工作由楊柳林研究員、曹曉宇教授和田中群教授共同指導，博士生瞿航為論文第一作者，黃哲譽碩士、碩士生董雪、王忻昌博士、博士生湯嘯、博士生李之豪、碩士生劉昊亮協(xié)助完成工作。華南理工大學趙祖金教授和碩士生黃瑞山協(xié)助完成圓偏振熒光測試。此工作得到章慧教授、蘇紀豪教授、孫慶福教授、李霄鵬教授、汪騁教授、張維教授、王宇博士等積極幫助與支持，并得到國家自然科學基金（批準號：21971216, 21722304, 91427304, 21573181, 91227111)、中組部“青年拔尖人才”計劃、中央高校基本科研業(yè)務費專項資金（批準號：20720160050）、南強青年拔尖人才支持計劃支持。

論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c08243