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“限域催化”是多相催化中的一個重要概念——由于限域空間對反應(yīng)物種物理化學(xué)性質(zhì)及吸附擴散行為的影響，在限域空間中的催化反應(yīng)通常比宏觀體系中的反應(yīng)具有更高的活性和選擇性。然而，限域作用增強反應(yīng)性能的本質(zhì)機理仍不明確，成為限域化學(xué)領(lǐng)域的一個亟待解決的挑戰(zhàn)性難題。

近日，西安交通大學(xué)電氣學(xué)院、電力設(shè)備電氣絕緣國家重點實驗室新型儲能與能量轉(zhuǎn)換納米材料研究中心石建穩(wěn)副教授團隊與德國馬普膠體與界面研究所Aleksandr Savateev博士及中科院理化所江雷院士合作，利用石墨相氮化碳（g-C3N4）納米管膜的一維限域孔道實現(xiàn)了高效光催化過程，證明了納米限域微環(huán)境在調(diào)控催化性能上的重要作用。

該研究工作基于空間限域和流動化學(xué)耦合效應(yīng)，利用g-C3N4納米管膜的內(nèi)腔（直徑40 nm）作為微型反應(yīng)器，用于連續(xù)流動體系中的光催化有機轉(zhuǎn)化反應(yīng)。該催化劑每秒每平方米表面上可降解的亞甲基藍(lán)分子數(shù)為9.19×1021，數(shù)量級遠(yuǎn)超過文獻中報道的宏觀體系催化劑活性。納米金修飾的g-C3N4納米管膜在芐胺氧化偶聯(lián)制備亞胺的反應(yīng)中表現(xiàn)出良好的光催化性能，其表觀量子產(chǎn)率為1.9±0.7%，是宏觀體系催化劑性能的兩倍。進一步研究發(fā)現(xiàn)，該限域環(huán)境具有對流體性質(zhì)和電子轉(zhuǎn)移特性兩方面的調(diào)變作用：限域孔道內(nèi)流體的實際流速遠(yuǎn)大于理論流速，進而可能造成氧氣的擴散系數(shù)增大、反應(yīng)物分子在固液界面處的有序性增強；納米管內(nèi)腔帶負(fù)電的基團可以形成內(nèi)建電場，進而引起反應(yīng)物分子的極化、促進光生電子-空穴對的空間分離。這些“協(xié)同限域效應(yīng)”使g-C3N4納米管腔內(nèi)的光催化反應(yīng)表現(xiàn)出明顯不同于宏觀反應(yīng)的特性。該研究工作提供了一種在不改變催化劑組成的情況下，利用g-C3N4納米管的管腔結(jié)構(gòu)，達(dá)到調(diào)控空間內(nèi)物質(zhì)的物理化學(xué)性質(zhì)，進而提高光催化效率的有效途徑，對揭示空間限域效應(yīng)作用機理、拓展其在催化領(lǐng)域的應(yīng)用具有重要的意義。

該研究工作以“Enhanced Organic Photocatalysis in Confined Flow through a Carbon Nitride Nanotube Membrane with Conversions in the Millisecond Regime”（氮化碳納米管膜限域空間用于增強毫秒尺度下的流動相光催化有機轉(zhuǎn)化）為題發(fā)表在材料領(lǐng)域權(quán)威期刊 ACS Nano 上。論文第一單位為西安交通大學(xué)電氣學(xué)院，第一作者為電氣學(xué)院博士生鄒雅珺。該工作得到了國家自然科學(xué)基金、國家留學(xué)基金委等項目的資助，實驗測試得到了西安交大分析測試共享中心的大力支持。

石建穩(wěn)副教授團隊主要從事能源與環(huán)境催化的研究工作。近年來，該團隊在該領(lǐng)域開展了系列原創(chuàng)工作，在《納米能源》（Nano Energy）、《應(yīng)用催化B:環(huán)境》（Applied Catalysis B: Environmental）、《ACS納米》（ACS Nano）、《ACS催化》（ACS Catalysis）等權(quán)威期刊發(fā)表影響因子大于10的論文20余篇。

論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.0c09661

研究團隊網(wǎng)頁：http://gr.xjtu.edu.cn/en/web/jianwen.shi/home

參考資料

[1] 西安交大科研團隊在納米限域光催化研究方面取得重要進展http://news.xjtu.edu.cn/info/1004/132046.htm