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近日，華南師范大學(xué)化學(xué)學(xué)院蘭亞乾教授研究團隊在光催化領(lǐng)域取得了重要研究進展，在國際高水平期刊JACS姊妹刊《JACS Au》上發(fā)表題為“Efficient Charge Migration in Chemically-Bonded Prussian Blue Analogue/CdS with Beaded Structure for Photocatalytic H₂ Evolution”的研究論文（JACS Au 2021, 1, 212-220）。華南師范大學(xué)是該論文的第一完成單位，論文第一作者為我院英才博士后張蜜博士，主要合作者包括我院蔡躍鵬教授和南京師范大學(xué)陳宜法副教授等。該研究受到了中國博士后科學(xué)基金、國家自然科學(xué)基金和廣東省應(yīng)用科技規(guī)劃項目等項目的支持。

合理設(shè)計的異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)和在原子水平上的界面電荷遷移途徑的研究對于抑制光解水制氫（PHE）中CdS的電子-空穴對的重組和光腐蝕是至關(guān)重要。本工作中提出了一種溫度誘導(dǎo)的自組裝策略，并成功用于合成具有串珠結(jié)構(gòu)的類普魯士藍/CdS納米雜化材料。該材料中具有均勻暴露的CdS，可有效收集可見光并抑制光腐蝕。同時，具有大空腔的普魯士藍類似物為傳質(zhì)和光催化提供了通道。本工作中所設(shè)計合成的PB-Co/CdS-LT-3的PHE速率達到57228 μmol h^-1 g^-1，遠遠超過了單獨CdS或類普魯士藍的PHE速率并且優(yōu)于大多數(shù)報道的基于晶態(tài)多孔材料的光催化劑。密度泛函理論計算表明，其高性能是由于雜化材料中CN-Cd電子橋的存在，使得電荷能夠?qū)崿F(xiàn)從CdS到類普魯士藍的高效遷移。這項工作為異質(zhì)結(jié)材料在高效PHE中的探索提供了啟示。（論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacsau.0c00082）

此前，蘭亞乾教授研究團隊在多酸化合物合成取得了新的進展，相關(guān)成果在國際期刊JACS（Journal of the American Chemical Society）上發(fā)表，并被當(dāng)選為當(dāng)期的內(nèi)封面文章。論文題目為“Self-Assembly of Giant Mo₂₄₀ Hollow Opening Dodecahedra”。我校是該論文的第一完成單位，第一作者是我校新引進的林焦敏副教授。

多金屬氧酸鹽（POM）由于其多種多樣的結(jié)構(gòu)和豐富的物理化學(xué)性質(zhì)，是構(gòu)建高核、高對稱性的空心開口多面體籠的二級構(gòu)建單元（SBBs）。目前，已成功探索出幾個著名的以鉬酸鹽為SBBs的空心開口巨型多面體籠，包括最高核的空心開口二十面體Mo₁₃₂和最高核空心開口立方體Mo₈₄。然而，具有較高核數(shù)和對稱性的空心開口多面體籠的發(fā)展仍處于起步階段。基于以上研究該論文報道了一例240核的巨型多鉬酸鹽籠（Mo₂₄₀），其具有罕見的、幾乎規(guī)則的五邊形十二面體結(jié)構(gòu)和非常大的中空敞開內(nèi)腔（內(nèi)徑1.8納米），是目前報道的核數(shù)和對稱性最高的中空敞開十二面體籠。此外，該化合物具有良好的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性，并且在高溫高濕度下表現(xiàn)出優(yōu)異的質(zhì)子傳導(dǎo)性能（1.03 × 10^-1 S cm^-1）。這項研究不僅為豐富巨型POM籠子家族的結(jié)構(gòu)和拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)增添新成員，而且可能為設(shè)計和合成高對稱性和高核中空多面體化合物提供借鑒。（論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.0c06582?tdsourcetag=s_pctim_aiomsg）

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