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由北京高壓科學(xué)研究中心的緱慧陽研究員帶領(lǐng)的國際研究小組在高溫高壓條件下，合成了一種新形態(tài)的金剛石——次晶金剛石 （Paracrystalline diamond），這種新形態(tài)的結(jié)構(gòu)填補(bǔ)了非晶結(jié)構(gòu)和晶體結(jié)構(gòu)之間原子排列尺度上的缺失環(huán)節(jié)。此成果猶如科學(xué)的羅賽塔石，對深層次理解非晶材料的復(fù)雜結(jié)構(gòu)提供了解密的鑰匙。該項工作以“Synthesis of paracrystalline diamond”為題于11月25日發(fā)表在頂尖科學(xué)雜志Nature上。（DOI：10.1038/s41586-021-04122-w）。

一般來說，根據(jù)是否存在長程周期性，我們把固體分為結(jié)晶態(tài)和非結(jié)晶態(tài)。然而，當(dāng)晶體中的長程有序度顯著降低時，理解這兩種狀態(tài)之間的差別變得異常困難，特別是對于強(qiáng)共價和類共價固體。為了探索這一結(jié)構(gòu)之謎，理論科學(xué)家們提出了一種“次晶態(tài)”的結(jié)構(gòu)模型。這種“次晶模型”本質(zhì)上是在非晶基體中引入納米尺寸的中程有序結(jié)構(gòu)。然而，科學(xué)家們一直未能在自然界或?qū)嶒炛邪l(fā)現(xiàn)這種物質(zhì)狀態(tài) — 完全由中程有序的次晶組成，而又不具有長程有序性。

北京高壓科學(xué)研究中心緱慧陽研究員與合作者通過他們最新在大腔體壓機(jī)中發(fā)展的極端高壓技術(shù)，在30 GPa，1500-1600 K的溫壓條件下對富勒烯（C60）進(jìn)行高溫高壓處理，發(fā)現(xiàn)壓縮的富勒烯聚合轉(zhuǎn)變成為一種高密度無序的sp3鍵合的碳。高分辨透射電子顯微鏡顯示樣品中存在高密度且均勻分布的類晶體團(tuán)簇（尺寸為0.5-1.0 nm），其原子構(gòu)型接近于立方和六方金剛石并且具有很高的晶格畸變，這種由亞納米尺寸次晶為主要構(gòu)成的金剛石被稱為次晶金剛石（Paracrystalline diamond）。

圖釋：由亞納米尺寸次晶為主要構(gòu)成次晶金剛石。

 “次晶金剛石的發(fā)現(xiàn)為豐富的碳材料家族增加了一種新的結(jié)構(gòu)形態(tài)，并且有利于進(jìn)一步開發(fā)新型類金剛石材料”，該工作第一作者唐虎博士解釋說。“至關(guān)重要的是，這種次晶態(tài)的發(fā)現(xiàn)，在結(jié)構(gòu)拓?fù)渖湘溄恿朔蔷B(tài)和晶態(tài)，對于揭示非晶材料復(fù)雜的結(jié)構(gòu)本質(zhì)具有深遠(yuǎn)意義。另外，次晶態(tài)金剛石具有綜合優(yōu)異的機(jī)械性能、熱穩(wěn)定性以及獨特的光學(xué)特性，在高端技術(shù)領(lǐng)域和極端環(huán)境下具有重要的應(yīng)用前景”。

為了探索次晶金剛石的形成過程，該團(tuán)隊對C60在高溫高壓條件下結(jié)構(gòu)演變進(jìn)行了大尺度的分子動力學(xué)模擬，建立了與實驗結(jié)果高度匹配的次晶金剛石模型。模擬結(jié)果表明次晶金剛石的合成主要歸功于兩個主要的因素：其一、由于金剛石具有最大的四面體序參量。與非晶Si相比，非晶金剛石在兩個原子配位殼層內(nèi)存在超強(qiáng)的類金剛石短程有序性，這一特征有利于中程有序結(jié)構(gòu)的行成。其二、次晶金剛石的形成高度依賴于前驅(qū)物富勒烯的結(jié)構(gòu)特點。

“我們模擬的結(jié)果顯示次晶金剛石和非晶金剛石具有顯著的結(jié)構(gòu)差異。由于大量的次晶存在，這種金剛石中存在明顯的結(jié)構(gòu)獨特性。次晶金剛石和非晶金剛石都不具有長程有序性，且在第一個配位原子層，次晶金剛石和非晶金剛石同時具有相似的有序性。然而，在中程尺度范圍（2-5原子層），次晶金剛石的有序性雖然在逐步降低，但是有序性遠(yuǎn)高于非晶金剛石”， 生紅衛(wèi)教授解釋道。

該工作的通訊作者為高科中心緱慧陽研究員和美國喬治梅森大學(xué)的生紅衛(wèi)教授。相關(guān)工作得到了廈門大學(xué)王鳴生教授、高科中心曾徵丹研究員、德國拜羅伊特大學(xué)Tomoo Katsura教授，袁曉紅博士、程勇博士、費宏展博士、劉扶陽博士、梁濤博士、Takayuki Ishii研究員的大力支持和幫助。這一工作獲得國家自然科學(xué)基金委的部分支持。

https://www.nature.com/articles/s41586-021-04122-w