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與傳統(tǒng)的信息材料相比，單分子磁體作為一類具有磁雙穩(wěn)態(tài)的分子量子信息材料，其小分子尺寸和超高單分散性等無可比擬的優(yōu)勢利于進行真正的單分子信息處理與存儲，實現(xiàn)量子信息器件的微型化、集成化及高性能化，是高密度信息存儲和量子信息處理的的重要材料基礎(chǔ)。

相對單核單分子磁體而言，高性能多核單分子磁體的設(shè)計組裝及性能優(yōu)化不僅能抬高單分子磁體的性能天花板，而且利于通過自旋載體間磁耦合實現(xiàn)對單分子磁體的磁能級結(jié)構(gòu)及其磁弛豫動力學(xué)的有效調(diào)控。然而，多核單分子磁體中磁各向異性軸通常難以定向排列，導(dǎo)致性能難以得到進一步提升，尤其是精準(zhǔn)合成“頭碰頭”式的定向排列極具挑戰(zhàn)性。

圖1 磁各向異性軸的“頭碰頭”式定向排列及其性能優(yōu)化

最近，童明良教授、劉俊良副教授團隊在前期建立的配位對稱性導(dǎo)向組裝高性能單分子磁體策略基礎(chǔ)上（Chem. Soc. Rev., 2018, 47, 2431），考慮到金屬冠醚分子具有良好的結(jié)構(gòu)剛性及對稱性，利于構(gòu)筑具有合適配位幾何（例如五角雙錐）的磁功能基元，同時可以引入自旋載體間的磁耦合，組裝出結(jié)構(gòu)可控和功能可調(diào)的高性能多核單分子磁體：單層和雙層[15-冠-5]金屬冠醚單分子磁體（見圖1）。單層{DyCu5}分子是有效能壘最高（Ueff = 900 K）的d-f異金屬單分子磁體。進一步將單層{DyCu5}作為構(gòu)筑基元，在其磁各向異性軸方向上通過羥基橋以“頭碰頭”方式“串”“連”起來，得到雙層{Dy2Cu10}單分子磁體。靜態(tài)/動態(tài)磁學(xué)性質(zhì)表征結(jié)果顯示，零場磁滯回線從前者的閉合狀態(tài)轉(zhuǎn)變成后者的開啟狀態(tài)，外觀則從蝴蝶狀變?yōu)榫匦?。更為顯著的是，后者在2 K下的零場弛豫時間比前者長20萬倍；對后者進行Y(III)抗磁摻雜后，其零場磁滯回線恢復(fù)到前者的閉合狀態(tài)。

該研究通過高性能金屬冠醚構(gòu)筑基元，實現(xiàn)了從單層到雙層金屬冠醚分子的可控組裝。特別是，通過“頭碰頭”式的軸向鐵磁耦合實現(xiàn)了零場磁滯回線的開啟，顯著提升了零場下的單分子磁體性能。通過功能基元各向異性軸的定向排列及單分子磁體磁各向異性的最大化，為高性能多核單分子磁體的模塊式組裝提供了重要借鑒。

該研究論文以“Opening Magnetic Hysteresis by Axial Ferromagnetic Coupling: from Mono-Decker to Double-Decker Metallacrown”為題，發(fā)表在《德國應(yīng)用化學(xué)》期刊上，并被編輯部選為熱點文章（Hot Paper）。中山大學(xué)化學(xué)學(xué)院為該成果的第一完成單位，王金和李泉文博士為文章共同第一作者，劉俊良副教授、童明良教授和英國曼徹斯特大學(xué)Nicholas F. Chilton博士為共同通訊作者。該研究得到了國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學(xué)基金重點國際（地區(qū)）合作研究項目、廣東省“珠江人才計劃”本土創(chuàng)新科研團隊等項目的支持。

論文鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202014993