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近期，河南大學(xué)材料學(xué)院特種功能材料教育部重點(diǎn)實驗室趙勇課題組在鋰金屬電池領(lǐng)域取得新進(jìn)展，相關(guān)成果以“Cationic Size Effect Promoting Dissolution of Nitrate Anion in Ester Electrolyte for Lithium–Metal Batteries”為題，在國際頂級期刊《美國化學(xué)會能源通訊》（ACS Energy Letters）上發(fā)表。

高容量鋰金屬負(fù)極極具發(fā)展前景，但其與商用碳酸酯基電解質(zhì)產(chǎn)生的固態(tài)電解質(zhì)界面層的鋰離子傳導(dǎo)速率低，造成鋰枝晶不可控生長和副反應(yīng)，嚴(yán)重降低了鋰負(fù)極的庫倫效率和循環(huán)穩(wěn)定性。本研究中，我們發(fā)展了一種“陽離子尺寸效應(yīng)”策略，促進(jìn)了NO3-在碳酸酯類電解質(zhì)中的溶解，提升了鋰負(fù)極的庫倫效率和循環(huán)穩(wěn)定性。通過調(diào)控季銨鹽的陽離子尺寸實現(xiàn)了其電荷局域化狀態(tài)的調(diào)控，從而調(diào)控了陽離子與NO3-間的結(jié)合能，實現(xiàn)了四乙基硝酸銨（TEAN）在碳酸乙烯酯（EC）中的高溶解度（1.8 M）。以四乙基硝酸銨作為碳酸酯類電解質(zhì)的添加劑，在金屬鋰電極/電解質(zhì)界面構(gòu)建了含Li3N的高鋰離子電導(dǎo)率固體電解質(zhì)層，實現(xiàn)了鋰金屬電極表面鋰的均勻沉積和剝離。最終提升了鋰-銅電池、鋰-鋰對稱電池、鋰-磷酸鐵鋰電池和鋰-三元鎳鈷錳電池的循環(huán)壽命。“陽離子尺寸效應(yīng)”為電解質(zhì)溶劑化結(jié)構(gòu)調(diào)控促進(jìn)功能性基元在電池中應(yīng)用及電池性能優(yōu)化提供了解決思路（ACS Energy Letters, DOI: 10.1021/acsenergylett.1c02495）。

圖1 利用“陽離子尺寸效應(yīng)”溶解NO3-陰離子并在Li電極上形成含Li3N高離子電導(dǎo)率的SEI層示意圖

實驗室博士研究生郭志杰和宋曉勝博士為論文第一作者，趙勇教授為論文通訊作者。本工作得到了中組部、國家自然科學(xué)基金委、河南省科技廳、河南省教育廳和河南大學(xué)的大力支持。

論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsenergylett.1c02495