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相比于傳統(tǒng)的無機(jī)鐵電材料，有機(jī)鐵電材料擁有高柔韌性、抗崩損性和溶液可加工性的優(yōu)點，因而是國內(nèi)外一個重要的研究領(lǐng)域。在目前已開發(fā)的有機(jī)鐵電材料中，無金屬鈣鈦礦鐵電材料已達(dá)到與傳統(tǒng)無機(jī)鐵電材料相當(dāng)?shù)蔫F電極化率，但它們存在一個嚴(yán)重缺陷：其矯頑力普遍僅為～10kV/cm。這導(dǎo)致在器件設(shè)計中，這些有機(jī)鐵電材料的厚度要達(dá)到約1μm才能保證電壓轉(zhuǎn)變區(qū)間為1～2V，因而阻礙了器件的微型化。一般而言，理想的矯頑力需在～100kV/cm量級，但目前仍缺乏有效手段來實現(xiàn)該目標(biāo)。

近日，北京大學(xué)深圳研究生院新材料學(xué)院潘鋒教授團(tuán)隊與新加坡國立大學(xué)羅健平教授團(tuán)隊在《自然?通訊》（Nature Communications，2022，13:794）雜志上發(fā)表了題為“Tailoring the coercive field in ferroelectric metal-free perovskites by hydrogen bonding”的研究論文。該研究提出了一種基于氫鍵作用的矯頑力調(diào)控策略，可以使無金屬鈣鈦礦鐵電材料的矯頑力從～10kV/cm量級提升至～100kV/cm，為有機(jī)鐵電器件微型化和集成化設(shè)計提供了一條重要途徑。

有機(jī)鐵電材料的分子結(jié)構(gòu)和氫鍵相互作用

研究團(tuán)隊設(shè)計并合成了兩種無金屬鈣鈦礦鐵電材料MDABCO-NH₄-(PF6)₃ (MDABCO=N-methyl-N'-diazabicyclo[2.2.2]octonium)和MDABCO-NH₄-I₃，分別稱為MNP₃和MNI₃。其中，有機(jī)分子MDABCO的轉(zhuǎn)動可以實現(xiàn)有序-無序排列的轉(zhuǎn)變，從而帶來材料的鐵電-順電相變。測量結(jié)果表明，MNP₃中的N–H…F氫鍵距離遠(yuǎn)低于MNI₃中的N–H…I氫鍵，該氫鍵導(dǎo)致MDABCO的偏移量高于MNI₃。這種氫鍵作用使材料的矯頑力從MNI₃的12kV/cm提升至MNP₃的110kV/cm，實現(xiàn)了有機(jī)鐵電材料矯頑力調(diào)控的目標(biāo)。

基于氫鍵有機(jī)鐵電材料的理論計算和相關(guān)機(jī)理

研究團(tuán)隊進(jìn)一步通過同位素實驗和第一性原理計算探討氫鍵作用影響矯頑力的內(nèi)在機(jī)理。他們將MDABCO分子中N-H上的H替換為氘（D），發(fā)現(xiàn)MNP₃的矯頑力可從110kV/cm提升至138kV/cm。同時，晶胞沿[111]方向有明顯拉伸，說明氫鍵對MDABCO分子的作用力顯著。通過對氘化前后的MNP₃進(jìn)行鐵電相變過程的測量，發(fā)現(xiàn)居里溫度在氘化后有所上升，說明了氫鍵對MDABCO分子運動的限制。核磁共振波譜測量證實MDABCO與PF₆^?之間的氫鍵可以直接影響兩者的結(jié)構(gòu)變化和運動。壓電響應(yīng)力顯微鏡觀測到四個鐵電疇，其在正負(fù)電壓切換過程中的180度疇翻轉(zhuǎn)和蝴蝶曲線說明MNP₃具有良好的鐵電性。第一性原理計算結(jié)果證實PF₆^?相比于I^?對MDABCO上的電子有更強(qiáng)的吸引力。Berrry相計算獲得了與實驗測量值吻合的理論值，且揭示了MDABCO在轉(zhuǎn)動過程中會伴隨著N–H…F氫鍵的斷裂和形成。這些結(jié)果均表明，當(dāng)材料內(nèi)有機(jī)分子MDABCO所受到的氫鍵作用被有效增強(qiáng)后，該分子在鐵電轉(zhuǎn)變過程中的轉(zhuǎn)動將會明顯受阻，從而使材料的矯頑力提升一個數(shù)量級。

新加坡國立大學(xué)的Hwa Seob Choi博士和北京大學(xué)深圳研究生院新材料學(xué)院的李舜寧副研究員為該論文的共同第一作者，潘鋒和羅健平為通訊作者。該研究得到了廣東省重點實驗室及軟科學(xué)研究計劃項目的支持。

參考資料：https://news.pku.edu.cn/xsky/6ec58ab7346c4b7883b8bacd6c00bbc6.htm