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在超分子體系中，通過大環(huán)分子與互補(bǔ)單元之間的主客體絡(luò)合，人們已經(jīng)成功構(gòu)建了冠醚/離子絡(luò)合物、共軛環(huán)/富勒烯、輪烷等多種內(nèi)包結(jié)構(gòu)，這些超分子結(jié)構(gòu)體已被廣泛應(yīng)用于制備分子開關(guān)、分子機(jī)器、智能彈性體等新一代材料與器件。然而，在納米尺度上構(gòu)建類似的膠體嵌套結(jié)構(gòu)還面臨著很大挑戰(zhàn)，其主要瓶頸在于尺寸均一的功能性環(huán)狀納米結(jié)構(gòu)相對(duì)稀少、難以精準(zhǔn)誘導(dǎo)環(huán)狀結(jié)構(gòu)與客體單元之間的特異性組裝。此外，目前關(guān)于“土星狀”膠體結(jié)構(gòu)的報(bào)道仍存在環(huán)狀結(jié)構(gòu)預(yù)修飾復(fù)雜、共組裝產(chǎn)率低、客體結(jié)構(gòu)尺寸和形態(tài)單一等局限。

近日，上海交通大學(xué)邱惠斌教授研究團(tuán)隊(duì)利用柔性的聚合物環(huán)狀膠束作為主體單元，報(bào)道了一種簡(jiǎn)單高效的自適應(yīng)性共組裝策略，用于制備高產(chǎn)率的“土星狀”主客體膠體結(jié)構(gòu)。作者將聚異戊二烯-b-聚2-乙烯基吡啶（PI-b-P2VP）環(huán)狀膠束與二氧化硅球在乙醇溶液中進(jìn)行簡(jiǎn)單混合之后，二氧化硅球能夠選擇性地鉆入到環(huán)狀膠束的內(nèi)腔，快速形成膠體穩(wěn)定的“土星狀”異質(zhì)結(jié)構(gòu)（圖1）。研究發(fā)現(xiàn)，PI-b-P2VP環(huán)狀單元的輪廓（即PI核層）能夠通過P2VP殼層與球體分隔開，并且會(huì)隨所嵌套的球體粒徑的增加而擴(kuò)大。

圖1. 環(huán)狀膠束與納米粒子自適應(yīng)性共組裝構(gòu)建“土星狀”膠體結(jié)構(gòu)

對(duì)此，作者提出了 “納米橡皮筋”的共組裝機(jī)理：第一步，環(huán)狀膠束外圍的P2VP殼層首先通過氫鍵作用與納米粒子相結(jié)合；第二步，核層結(jié)構(gòu)中的柔性PI鏈段（Tg = ?73 °C）能夠伸展重排，使環(huán)狀膠束自適應(yīng)性地?cái)U(kuò)張，以確保球體精準(zhǔn)進(jìn)入到其內(nèi)腔，從而實(shí)現(xiàn)兩者之間氫鍵作用的最大化（圖2）。其中，環(huán)狀膠束的柔性起到了關(guān)鍵性作用，研究表明，如果將環(huán)狀膠束進(jìn)行化學(xué)交聯(lián)、劣溶劑調(diào)控或者低溫處理，均會(huì)使其固化從而喪失“橡皮筋”自適應(yīng)性擴(kuò)張的特性，最終無法嵌套納米粒子到其內(nèi)部。

圖2. “納米橡皮筋”共組裝機(jī)理

該策略不僅克服了主客體作用的尺寸限制，還拓展了客體結(jié)構(gòu)的拓?fù)湫螒B(tài)，例如2D碟狀結(jié)構(gòu)和1D棒狀結(jié)構(gòu)（圖3）。進(jìn)一步地，“納米橡皮筋”還能接枝到修飾有納米粒子的棒狀膠束上形成串聯(lián)的“土星”陣列，或者穿插到棒狀膠束的兩端形成互鎖，搭建出膠體輪烷結(jié)構(gòu)（圖4）。該項(xiàng)工作為主客體功能納米材料的設(shè)計(jì)提供了一種高效的手段，今后有望應(yīng)用于傳感、催化、能量捕獲等領(lǐng)域。

圖3. 環(huán)狀膠束與2D碟狀結(jié)構(gòu)和1D棒狀結(jié)構(gòu)的主客體絡(luò)合

圖4. “土星狀”串聯(lián)結(jié)構(gòu)和輪烷結(jié)構(gòu)的構(gòu)建

該工作以“Self-Adaptive” Coassembly of Colloidal “Saturn-like” Host?Guest Complexes Enabled by Toroidal Micellar Rubber Bands”為題發(fā)表于J. Am. Chem. Soc. 上（DOI：10.1021/jacs.2c01109；鏈接：https://doi.org/10.1021/jacs.2c01109）。文章的第一作者為蔡建東博士，通訊作者為邱惠斌教授和加拿大維多利亞大學(xué)Ian Manners教授。該工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金委、科技部、上海市科委、上海市教委的經(jīng)費(fèi)資助，特此感謝。

參考資料：https://scce.sjtu.edu.cn/index_hyzh/3047.html