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蘭州大學化學化工學院潘效波教授課題組成員由汝成龍、吳鉉、陳培研組成。主要圍繞有機含硼共軛聚合物的光催化水解產(chǎn)氫的研究展開。光催化裂解水制氫是獲得氫能的有效手段之一，其中光催化劑是高效獲得氫能的關鍵。因此光催化劑的設計和合成已經(jīng)成為光催化領域的重要研究方向。然而光催化劑普遍存在帶隙寬、太陽光利用率低和光電轉換效率低等問題亟需解決。最近有機共軛聚合物因其優(yōu)異的光吸收效能力、可調諧的能帶結構以及可控合成等獨特優(yōu)勢而經(jīng)備受關注。含硼共軛聚合物由于硼元素的缺電子特性導致CT過程的發(fā)生，影響光生電子和空穴的分離和遷移，這些特點有助于它們成為優(yōu)異的裂解水產(chǎn)氫光催化劑。據(jù)此，我們系統(tǒng)性地考察了三芳基硼體系和硼氮體系（圖1）的光物理性質、電子結構和分子結構等對光催化產(chǎn)氫性能的影響。同時，研究了它們光解水析氫的機理以及過渡態(tài)的形式，實現(xiàn)了含硼有機共軛聚合物光解水析氫過程的深層次探索，從而進一步指導和優(yōu)化含硼光催化劑的設計和合成。簡要概括為：

圖1. 三芳基硼體系和硼氮體系的代表性的光催化劑

(1) 發(fā)現(xiàn)了含硼共軛聚合物的光催化水裂解產(chǎn)氫性能，拓展了水裂解產(chǎn)氫光催化劑的體系。首次將D-A型含硼聚合物應用于光催化水裂解產(chǎn)氫體系并證實了硼元素對光催化水裂解產(chǎn)氫的促進作用，研究了它們的光催化水裂解產(chǎn)氫的能力，探索了含硼寡聚物/聚合物光催化水裂解產(chǎn)氫機理，發(fā)展了新的光催化水裂解催化體系。

(2) 揭示了多重梯度能級對有機共軛聚合物光催化劑的產(chǎn)氫性能的促進作用。將由二苯并硫砜單元構筑的共軛骨架中引入二級受體單元有機硼基團制備了A-π-A型聚合物，發(fā)現(xiàn)其光催化裂解水產(chǎn)氫的性能明顯優(yōu)于π-A和D-π-A型等其他類型的共軛聚合物，其原因歸屬于多重梯度能級促進了光生電荷和空穴的分離能力，進而提升了聚合物光催化劑的產(chǎn)氫性能。該策略有助于高效聚合物光催化劑的設計和構筑。

(3) 確立了B←N配位鍵對光催化裂解水產(chǎn)氫活性的增強作用。B←N配位鍵引入到共軛聚合物骨架中能夠增加分子的極性、降低激子結合能、促進強內建電場的形成、進而增強光生電荷和空穴的分離和傳輸能力，提升聚合物的光催化裂解水產(chǎn)氫能力。這種構筑模式拓展了有機聚合物光催化劑體系，有力地推動含硼有機共軛聚合物光催化劑的研究和開發(fā)。

圍繞有機含硼共軛聚合物光催化劑性能提升這一主題，完成了由首次發(fā)現(xiàn)時223 μmol g-1 h-1的產(chǎn)氫速率到現(xiàn)在的22350 μmol g-1 h-1，已經(jīng)達到了有機聚合物光催化劑產(chǎn)氫性能的最前沿水平。此類催化劑的發(fā)展和設計拓寬了有機聚合物光催化劑的研究范圍，形成了一類獨具特色的研究課題。至今已發(fā)表相關的SCI論文4篇，申請了專利1件。所發(fā)表論文已經(jīng)受到國際和國內同行的肯定和認可，其中部分論文已被其他高質量期刊論文和綜述多次引用和評述。

相關工作發(fā)表于：

ACS Energy Lett. 2020, 5, 669;

Macromolecules 2021, 54, 8839;

Small 2021, 2100132;

ACS Appl. Energy Mater. 2022 （doi.org/10.1021/acsaem.2c00017）

授權專利：

一種含B←N配位鍵的有機共軛聚合物光催化劑及制備方法、應用（202210173445.4）