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J Catal. 大連理工大學梁長海團隊在VOCs催化燃燒研究領(lǐng)域取得新進展

來源:大連理工大學      2022-06-29
導讀:大連理工大學梁長海教授課題組報道了一種堿土金屬摻雜-刻蝕處理的通用型催化劑合成策略,制備了一系列高活性、穩(wěn)定性的M-Co3O4-Ac(Mg、Ca)催化劑,并研究了其在丙烷完全氧化反應中的催化性能和反應機理。相關(guān)論文以“Defect engineering over Co3O4 catalyst for surface lattice oxygen activation and boosted propane total oxidation”為題發(fā)表在Journal of Catalysis 413 (2022) 150-162 (DOI: 10.1016/j.jcat.2022.06.024)上。
揮發(fā)性有機物(VOCs)是形成PM2.5、臭氧和光化學煙霧等大氣復合污染物的重要前軀體,被認為是空氣污染的“罪魁禍首”,嚴重制約著社會經(jīng)濟的可持續(xù)發(fā)展。VOCs排放的綜合整治對于改善空氣質(zhì)量,增強人民群眾的藍天幸福感至關(guān)重要,也是我國“十四五”規(guī)劃中污染防治工作的重點。催化氧化技術(shù)是是目前最有效、可行的VOCs治理技術(shù)之一,主要是利用催化劑使VOCs在較低溫度下完全氧化成CO2、H2O等無毒或低毒物質(zhì),具有適用范圍廣、去除率高、二次污染小等優(yōu)勢。其中,VOCs催化氧化研究工作的重點在于高效、穩(wěn)定的催化劑的設(shè)計和制備。

基于此,大連理工大學梁長海教授課題組報道了一種堿土金屬摻雜-刻蝕處理的通用型催化劑合成策略,制備了一系列高活性、穩(wěn)定性的M-Co3O4-Ac(Mg、Ca)催化劑,并研究了其在丙烷完全氧化反應中的催化性能和反應機理。

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圖1.催化劑的合成步驟和XRD圖
該工作報道的堿土金屬摻雜-刻蝕策略,能夠有效調(diào)控Co3O4表面缺陷位,激活催化劑的表面晶格氧物種,使合成的Ca-Co3O4-Ac催化劑在丙烷完全氧化反應中表現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性和穩(wěn)定性,并具有較高的反應速率(5.65′10-7 mol g-1 s-1)和TOFs(2.12′10-3 s-1)。此外,堿土金屬摻雜-刻蝕策略還提高了Co3O4的比表面積、低溫氧化還原性和氧流動性。In-situ DRIFT、DFT理論計算和C3H8-TPD/TPSR表征進一步揭示摻雜-刻蝕策略誘導產(chǎn)生的活性氧物種促進了丙烷在催化劑表面的活化。這項工作加深了對活性氧物種在催化氧化反應中作用的理解,為高效VOCs去除鈷基催化劑的設(shè)計提供了切實可行的合成策略,并為其他高活性過渡金屬氧化物催化劑的開發(fā)提供了新思路。

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圖2.丙烷氧化的理論計算分析和反應路徑
論文第一作者為大連理工大學化工學院博士后朱文軍,通訊作者為大連理工大學梁長海教授和中國科學院大連化學物理研究所劉中民院士。研究工作得到了遼寧省“興遼英才計劃”(XLYC1908033)項目和中央高?;究蒲袑m椯Y金(DUT2021TB03)的支持。
文章鏈接:https://doi.org/10.1016/j.jcat.2022.06.024

參考資料:http://chemeng.dlut.edu.cn/info/1039/11430.htm

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