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Nat. Commun.武漢大學(xué)沈曉課題組有機硅化合物合成研究取得新進展

來源：武漢大學(xué) 2022-06-30

導(dǎo)讀：《自然通訊》（Nat. Commun.）6月28日在線發(fā)表武漢大學(xué)高等研究院沈曉教授課題組在有機硅化合物合成方面的最新研究成果。論文題為“Copper-catalyzed regio- and stereo-selective hydrosilylation of terminal allenes to access (E)-allylsilanes”（《銅催化端基聯(lián)烯的區(qū)域和立體選擇性氫硅化合成(E)-烯丙基硅烷》）。高等研究院博士研究生陳紹維為第一作者，沈曉和重慶大學(xué)（鄭州大學(xué)）教授藍宇為通訊作者，武漢大學(xué)為第一署名單位。

在自然界中，硅元素含量極為豐富，其在地殼中的含量僅次于氧。然而硅元素絕大多數(shù)是以無機鹽的形式存在，天然的有機硅化合物是不存在的。因此有機硅化合物都是由人工合成的，在功能材料、農(nóng)藥等領(lǐng)域取得到了大量的應(yīng)用。近年來，隨著石油資源逐漸枯竭，人們越來越關(guān)注有機硅化合物的合成和應(yīng)用研究。在此背景下，有機硅化合物的合成研究成為合成化學(xué)的一個前沿研究領(lǐng)域。

過渡金屬催化的不飽和碳碳鍵的氫硅化反應(yīng)是一類步驟經(jīng)濟、原子經(jīng)濟的有機硅化合物的合成方法。但是聯(lián)烯的氫硅化反應(yīng)中的區(qū)域選擇性和立體選擇性控制是很大的挑戰(zhàn)。雖然乙烯基硅烷、支化烯丙基硅烷或直鏈(Z)-烯丙基硅烷的選擇性合成已經(jīng)實現(xiàn)，但通過過渡金屬催化的聯(lián)烯氫硅化反應(yīng)合成(E)-烯丙基硅烷還沒有被解決。

該研究探索了在溫和的反應(yīng)條件下，銅催化的末端聯(lián)烯選擇性氫硅化反應(yīng)，以獲得(E)-烯丙基硅烷。該反應(yīng)底物范圍廣，是一種通過聯(lián)烯硅氫加成反應(yīng)制備三取代(E)-烯丙基硅烷的有效方法，也可用于合成二取代(E)-烯丙基硅烷。沈曉課題組通過實驗研究和藍宇課題組的理論計算相結(jié)合對反應(yīng)的機理進行了研究，表明E-選擇性受催化劑的動力學(xué)控制，而不受(Z)-異構(gòu)體的熱力學(xué)異構(gòu)化控制。

該研究得到了國家自然科學(xué)基金委、中央高校基本科研業(yè)務(wù)費專項資金和武漢大學(xué)超算中心的支持。

論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-022-31458-2

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