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Nat. Photon.上海交大李良團(tuán)隊：小小氟離子大作用，實現(xiàn)鈣鈦礦穩(wěn)定性和效率的雙重突破

來源：上海交通大學(xué)      2022-07-01
導(dǎo)讀：上海交通大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院李良教授團(tuán)隊長期聚焦于解決限制熒光半導(dǎo)體納米晶（量子點）應(yīng)用的“穩(wěn)定性”瓶頸問題，在實現(xiàn)量子點穩(wěn)定性提升及LED、體外檢測等應(yīng)用推動方面取得系列創(chuàng)新研究成果。自2020年起，李良教授團(tuán)隊開拓了氟鈍化鈣鈦礦納米晶的創(chuàng)新性研究工作，與意大利米蘭-比科卡大學(xué)Brovelli Sergio教授合作發(fā)表于Nature Photonics期刊題為“Suppression of temperature quenching in perovskite nanocrystals for efficient and thermally stable light-emitting diodes”的研究論文近日榮獲“2021中國光學(xué)十大進(jìn)展”提名獎（基礎(chǔ)研究類）。

2022年3月，李良教授團(tuán)隊將氟鈍化策略應(yīng)用拓展至團(tuán)隊所提出的鈣鈦礦量子點高溫固相合成法，提高了鈣鈦礦量子點的熱缺陷活化能，制備出兼具優(yōu)異熒光效率和抗光、化學(xué)及熱猝滅性的量子點熒光粉，相關(guān)研究成果以“Suppressing thermal quenching of lead halide perovskite nanocrystals by constructing a wide-bandgap surface layer for achieving thermally stable white light-emitting diodes”為題發(fā)表于Chemical Science (2022,13, 3719-3727)。該研究采用陰離子表面鈍化策略（包括F-離子，SO42-離子等）應(yīng)用于團(tuán)隊所創(chuàng)建的綠色高溫固相合成鈣鈦礦納米晶體系，在此基礎(chǔ)上構(gòu)筑了穩(wěn)定的白光LED器件。近日，李良教授團(tuán)隊進(jìn)一步利用氟離子抑制錫氧化合成出超穩(wěn)定的錫基無鉛鈣鈦礦，相關(guān)研究成果以“Stable Lead-free Tin Halide Perovskite with Operational Stability >1200 h by Suppressing Tin(II) Oxidation”為題在線發(fā)表于Angew. Chem. Int. Ed.期刊，并入選VIP論文。上海交通大學(xué)博士后張慶剛為論文的第一作者，孔龍助理研究員與李良教授為該論文的共同通訊作者。

Angew: 氟離子抑制二價錫氧化，構(gòu)筑穩(wěn)定的無鉛錫鹵鈣鈦礦


鹵化鉛鈣鈦礦由于其高發(fā)光效率、高缺陷容忍性、發(fā)射光譜可調(diào)等優(yōu)越的光電性能, 在顯示、照明、太陽能電池等領(lǐng)域展現(xiàn)出巨大的應(yīng)用潛力。然而，鉛元素本征的生態(tài)及健康毒性問題嚴(yán)重阻礙了其商業(yè)應(yīng)用進(jìn)程。為了解決鹵化鉛鈣鈦礦的毒性問題，必須有策略地選用其他無毒候選元素替代Pb2+元素。錫元素具有和鉛相似的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)，是目前最有希望替代鉛的元素之一，引起了研究者們廣泛的關(guān)注及研究。然而，目前Sn (II)基鈣鈦礦的研究尚處于起步階段，與成熟的Pb (II)基鈣鈦礦相比，其在環(huán)境氛圍下Sn2+極易被氧化成Sn4+而喪失熒光性能，其穩(wěn)定性及熒光量子效率存在巨大挑戰(zhàn)。
本研究報道了一種簡單的合成策略，即以SnF2作為錫源，替換了傳統(tǒng)易氧化的SnBr2，制備了高效穩(wěn)定的無鉛Cs4SnBr6鈣鈦礦材料。F-離子的引入構(gòu)建了富氟的微環(huán)境，不僅有效地抑制了合成過程中Sn2+的氧化，而且形成了化學(xué)穩(wěn)定的Sn-F配位，在長期運行過程中，能有效阻止電子從Sn2+向氧氣分子的轉(zhuǎn)移。SnF2衍生的Cs4SnBr6鈣鈦礦顯示出62.8%的熒光量子產(chǎn)率，并且在1200小時內(nèi)對氧氣、水分和紫外光輻射具有出色的穩(wěn)定性，是最穩(wěn)定的無鉛鈣鈦礦之一。該結(jié)果為提高無鉛鈣鈦礦的光學(xué)性能和穩(wěn)定性提供了一條新思路。
圖1. SnF2衍生的Cs4SnBr6鈣鈦礦的結(jié)構(gòu)與形貌特征

圖2. SnF2衍生的Cs4SnBr6鈣鈦礦的穩(wěn)定性測試

Nature Photonics論文榮獲“2021中國光學(xué)十大進(jìn)展”提名獎

近日，中國激光雜志社發(fā)布“2021中國光學(xué)十大進(jìn)展”。經(jīng)過評審委員會多輪遴選，10項研究入選基礎(chǔ)研究類，10項研究入選應(yīng)用研究類，19項成果獲得提名獎。其中，上海交通大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院李良教授課題組與合作團(tuán)隊在2021年于Nature Photonics期刊發(fā)表的“Suppression of temperature quenching in perovskite nanocrystals for efficient and thermally stable light-emitting diodes”研究論文榮獲“2021中國光學(xué)十大進(jìn)展”提名獎（基礎(chǔ)研究類）。環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院劉明明博士、萬群博士，機械與動力工程學(xué)院汪華苗副教授為論文共同第一作者，意大利米蘭-比科卡大學(xué)Brovelli Sergio教授與李良教授為共同通訊作者。該工作中，通過氟化物后處理鈣鈦礦量子點的方式，首次實現(xiàn)環(huán)境溫度處于100℃范圍內(nèi)量子點熒光性能近乎零“熱猝滅”，所制備的LED電致發(fā)光器件也具有優(yōu)異的抗“熱猝滅”性能。

論文鏈接：

1. Zhang Q, Liu S, He M, et al. Stable Lead‐free Tin Halide Perovskite with Operational Stability> 1200 h by Suppressing Tin (II) Oxidation[J]. Angewandte Chemie International Edition, 2022.

https://doi.org/10.1002/anie.202205463

2. Zhang Q, He M, Wan Q, et al. Suppressing thermal quenching of lead halide perovskite nanocrystals by constructing a wide-bandgap surface layer for achieving thermally stable white light-emitting diodes[J]. Chemical science, 2022, 13, 3719-3727.

https://doi.org/10.1039/D1SC06554H

3. Liu M, Wan Q, Wang H, et al. Suppression of temperature quenching in perovskite nanocrystals for efficient and thermally stable light-emitting diodes[J]. Nature Photonics, 2021, 15(5): 379-385.

https://www.nature.com/articles/s41566-021-00766-2

https://www.opticsjournal.net/Columns/ZGGX?type=view&postid=PT22052100013Yu1x4

參考資料：https://news.sjtu.edu.cn/jdzh/20220630/172567.html


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