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熱電材料能夠實現(xiàn)熱能與電能之間的直接轉換，由熱電材料做成的器件具有設備構造簡單、服役穩(wěn)定性高、對熱源要求低等特點，在低品質環(huán)境廢熱的回收利用領域展現(xiàn)出了無可替代的優(yōu)勢，具有極大的應用前景。然而，由于當前熱電材料性能較低，導致其能量轉換效率難以滿足需求，這在很大程度上限制了熱電技術的商業(yè)化應用。熱電材料的性能直接由無量綱熱電優(yōu)值zT = S2σT/(ke+kL)來決定，高性能熱電材料需要具有高的電導率、大的塞貝克系數(shù)以及低的熱導率，然而，由于這幾個材料本征參數(shù)之間相互耦合，在對某一個參數(shù)進行優(yōu)化時必須兼顧其他性能參數(shù)的惡化問題，因此，協(xié)同調控熱電材料的本征參數(shù)以實現(xiàn)熱電性能的提升成為熱電領域中的一個巨大挑戰(zhàn)。2021年2月19號（Science,371,830-834,2021)，何佳清團隊將高熵穩(wěn)定的策略用于協(xié)同調控材料的電、熱傳輸性能，并成功應用于n型硒化鉛基熱電材料，通過解耦電熱傳輸機制實現(xiàn)了熱電性能的大幅提升。

在本工作中，研究團隊進一步將這一優(yōu)化策略擴展應用到p型碲化鍺基熱電材料中。在由高熵穩(wěn)定獲得的極低晶格熱導率基礎上，通過調控電子局域化程度，避免了無序引入對電子傳輸?shù)挠绊?，從而使高熵碲化鍺基材料的電性能得到了顯著提升。這種電性能和熱性能的協(xié)同優(yōu)化,極大地提高了材料的熱電優(yōu)值，同時還實現(xiàn)了極高的器件轉換效率，有利于高熵穩(wěn)定概念在高性能熱電材料開發(fā)中的應用。

在碲化鍺基材料中，通過高熵策略在鍺原子位置上引入多種元素，導致晶格發(fā)生扭曲，引起電子發(fā)生重排，從而改變了電子的局域化程度。研究團隊采用DPC-STEM技術來表征這種材料中電子的轉移和重排，發(fā)現(xiàn)在純的碲化鍺材料中，鍺和碲原子之間的電子存在很強的耦合效應，而通過多元素固溶的高熵碲化鍺能夠穩(wěn)定晶體結構，鍺原子會從菱形的偏離中心位置向幾何中心位置移動，從而實現(xiàn)不同原子之間耦合電場的解耦效應。這種由于高熵穩(wěn)定現(xiàn)象導致的電場解耦效應能夠避免電子的局域化現(xiàn)象，通過將共價鍵的局域電子轉變?yōu)槌瑑r鍵的非局域電子來促進電子長程傳輸，從而實現(xiàn)對電性能的提高。基于對碲化鍺基高熵熱電材料電傳輸性能的測定以及由于高熵穩(wěn)定導致的電子非局域現(xiàn)象，研究團隊發(fā)現(xiàn)材料的功率因子不僅沒有下降，反而在中低溫區(qū)獲得了大幅提升。

圖1 通過調控原子位置改變電子局域化程度。

這種高熵穩(wěn)定現(xiàn)象在大幅提升中低溫區(qū)電傳輸性能的同時，仍然能夠大幅降低晶格熱導率。其具體機制除了晶格扭曲以外，還包括由于高無序度存在所導致的聲子局域現(xiàn)象?；诶庾V和聲速測定，研究團隊發(fā)現(xiàn)碲化鍺基材料中的聲子長程輸運被限制，也即聲子被局域在分立的頻率模式，難以相互共振交換熱量。同時，橫波聲子對這種局域效應更為敏感，而縱波聲子則相對不敏感，這將會造成橫波聲子的軟化?；诟窳帜紊瓍?shù)的數(shù)學表達形式，橫波聲子的軟化導致了強非簡諧效應，表明聲子散射的倒逆過程將會大幅增強，這是高熵穩(wěn)定碲化鍺基材料晶格熱導率大幅降低的一個重要原因。

圖2 晶格扭曲和聲子局域降低晶格熱導率。

由于高熵穩(wěn)定對電子和聲子的協(xié)同優(yōu)化，碲化鍺基材料的熱電優(yōu)值得到了明顯提升，其ZT值可以達到2.7，而采用這種高性能的熱電材料，研究團隊開發(fā)了單級和分級熱電發(fā)電器件，器件的能量轉換效率可以達到10.5%和13.3%，為最高的實驗熱電轉換效率。

圖3 碲化鍺基材料和器件的高熱電性能。

何佳清團隊研究副教授江彬彬（現(xiàn)為電子科技大學研究員）和研究助理教授王戊為本論文的共同第一作者，何佳清為本論文的唯一通訊作者，合作者包括南科大物理系副教授黃明遠課題組。南科大是論文第一單位，合作單位包括電子科技大學。

以上研究獲得了國家自然科學基金、廣東省領軍人才計劃、粵港澳光熱電能源材料與器件聯(lián)合實驗室、深圳市科技創(chuàng)新委員會的資助，同時得到了南科大校長亮點項目的大力支持。

論文鏈接: http://dx.doi.org/10.1126/science.abq5815