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在過去的十年里，窄帶發(fā)射的熱活化延遲熒光（TADF）材料為高性能藍光有機發(fā)光二極管（OLEDs）的發(fā)展開辟了新的道路。在滿足較小的單線態(tài)-三線態(tài)能級差（ΔE_ST）的情況下，通過有效地從三線態(tài)到單線態(tài)的反系間竄越過程，TADF材料理論上可以實現(xiàn)100% 的內量子效率（IQE）。早期研究的TADF材料大多都是利用電子給受體（D-A）結構實現(xiàn)前線軌道的重疊以減小ΔE_ST。然而，分子的D-A結構會不可避免的造成材料的發(fā)射譜帶較寬的問題（半高峰寬，F(xiàn)WHM > 50 nm），為商業(yè)化OLEDs的應用帶來挑戰(zhàn)。因此，如何在分子和器件層次上同時實現(xiàn)窄帶發(fā)射和高量子效率是實現(xiàn)下一代藍色OLED器件面臨的關鍵挑戰(zhàn)。基于此，作者發(fā)展了基于擴展的多重共振結構和增強的自旋軌道耦合的TADF材料。該材料是通過氮原子將兩個咔唑骨架結構與吲哚咔唑基團連接，所形成的剛性平面π體系結構賦予了材料窄帶發(fā)射（FWHM = 16 nm）、高光致發(fā)光量子產(chǎn)率（PLQY= 100%）以及小的ΔE_ST。同時，基于藍光摻雜OLEDs器件的EQE也達到了30.9%，有效地抑制了效率滾降現(xiàn)象，是目前所報道的性能最好的藍光發(fā)射多重共振熱活化延遲熒光材料。

通過理論計算材料的單線態(tài)激發(fā)能、ΔE_ST和振子強度可知（圖1），在已報道的多重共振熱活化延遲熒光分子BisICz上進行π體系的擴展后，3IDCz分子實現(xiàn)了更小ΔE_ST和更高的振子強度，從而有利于反系間竄越過程的發(fā)生以及輻射躍遷速率的增強。

圖1. 3IDCz分子的設計策略（圖片來源：Adv. Mater.）

為了減少分子間聚集，作者分別在3IDCz中咔唑基團的3，6位分別引入了大的位阻基團叔丁基和苯基，得到了化合物t3IDCz和p3IDCz（圖2a）。經(jīng)實驗測得，t3IDCz和p3IDCz的熒光峰位置位于459/498 nm，磷光峰位置位于461/496 nm，熒光光譜半高峰寬均為30 nm（室溫條件下），斯托克斯位移分別為11 nm 和10 nm，ΔE_ST分別為0.21eV和0.19 eV。接下來，作者測試了t3IDCz和p3IDCz摻雜薄膜的熒光光譜、瞬態(tài)壽命光譜和延遲壽命光譜數(shù)據(jù)。從圖2b-d中可以看出，t3IDCz和p3IDCz摻雜薄膜的發(fā)射峰位于 470 nm處，半高峰寬分別為 27 nm和25 nm，PLQY分別達到了92%和100%，展現(xiàn)出了高效的窄帶藍光發(fā)射特征。此外，兩種化合物的瞬態(tài)/延遲壽命光譜和溫度相關數(shù)據(jù)也證明了t3IDCz和p3IDCz表現(xiàn)為TADF材料的延遲發(fā)射性質。

圖2. t3IDCz和p3IDCz摻雜薄膜的（a）化學結構；（b）熒光光譜；（c）瞬態(tài)壽命光譜和（d）延遲壽命光譜（圖片來源：Adv. Mater.）

高精度的量子化學計算證實可以通過調控低能三重激發(fā)態(tài)的自旋軌道耦合增強并降低ΔE_ST，以實現(xiàn)擴展π體系中的多重共振效應并增強反系間竄越速率（圖3）。

圖3. 自然躍遷軌道計算結果和自旋振動耦合機制（圖片來源：Adv. Mater.）

接下來，作者根據(jù)材料的能級結構設計了器件結構（圖4a）。t3IDCz和p3IDCz的電致發(fā)光光譜的峰位置位于472 nm,半高峰寬分別為25 nm和23 nm，表現(xiàn)為窄帶發(fā)射特征（圖4b）。此外，t3IDCz和p3IDCz的OLEDs器件的EQE還分別達到了30.0%和30.9%，是目前已報到的非溴取代的多重共振TADF材料器件的最高值（圖4c-d）。通過使用雙極性主體材料并優(yōu)化器件結構，p3IDCz的OLEDs器件的EQE還可高達33.8%。

圖4. t3IDCz和p3IDCz器件的（a）器件結構和能級示意圖；（b）電致發(fā)光光譜；（c）電流密度-電壓數(shù)據(jù)和（d）外量子效率（圖片來源：Adv. Mater.）

作者在對多重共振體系結構進行擴展后得到了高效藍光窄帶發(fā)射TADF材料。通過調控低能三重激發(fā)態(tài)的自旋軌道耦合和ΔE_ST，該多重共振TADF材料的反系間竄越速率得到了提升。此外，該材料的OLEDs器件性能也達到了純藍光發(fā)射（CIE: 0.12, 0.16）、創(chuàng)記錄的EQE（30.9 %）、較小的光譜半高峰寬（25 nm）和100%的光致發(fā)光量子產(chǎn)率，推動了高效OLEDs器件的研制。

韓國成均館大學Jun Yeob Lee和三星電子研究院Hyeonho Choi為該文章的通訊作者。

文章詳情：

Lee, H.L., Jeon, S.O., Kim, I., Kim, S.C., Lim, J., Kim, J., Park, S., Chwae, J., Son, W.-J., Choi, H. and Lee, J.Y. (2022), Multiple-Resonance Extension and Spin-Vibronic Coupling Based Narrowband Blue Organic Fluorescence Emitters with over 30% Quantum Efficiency. Adv. Mater.. Accepted Author Manuscript 2202464. https://doi.org/10.1002/adma.202202464

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