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Angew：武理工木士春教授在異質(zhì)界面電子調(diào)控機制研究方面取得重要成果

來源：武漢理工大學黨委宣傳部 2022-07-26

導讀：近日，武漢理工大學材料復合新技術國家重點實驗室木士春教授課題組聯(lián)合廣東佛山仙湖實驗室在異質(zhì)結構界面內(nèi)建電場（BEF）誘導機制研究方面取得重要進展，研究成果已在國際化學頂級期刊《德國應用化學》（Angewandte Chemie）上在線發(fā)表。

目前，鉑（Pt）族金屬，特別是Pt，作為催化劑，在電解水析氫反應（HER）以及整個能源轉換電催化領域中起著至關重要的作用。但其價格高昂且資源稀缺，難以產(chǎn)業(yè)化和推廣應用。因此，人們正致力于非Pt析氫催化劑的開發(fā)。然而，時至今日，收效甚微，尤其是在酸性介質(zhì)中。金屬鋨（Os）在鉑族金屬的6個成員(Pt、Ir、Rh、Pd、Ru、Os)中價格最便宜，但由于Os的吸附較強，并不利于析氫等電催化反應。因此，有必要對Os的電子結構進行調(diào)制以優(yōu)化氫吸附，使其析氫反應活性達到或超過Pt的水平。

近期，他們通過密度泛函理論（DFT）計算發(fā)現(xiàn)，功函數(shù)（WF）作為反映電子逃逸能力的參數(shù)，決定了Os-OsSe?異質(zhì)結構界面內(nèi)建電場和電荷轉移的方向。同時，在內(nèi)建電場的驅動下，硒（Se）作為一種可控的電荷調(diào)制器，促進了Os和OsSe?氫鍵結合能的雙向優(yōu)化，使Os-OsSe?異質(zhì)結構擁有高本征活性的析氫反應位點，從而加速了電化學裂解水析氫反應動力學。通過在界面電化學析氫反應中引入功函數(shù)，不僅可以從根本上闡明電子轉移和界面平衡的內(nèi)在驅動機制，而且也很好地說明了異質(zhì)結構電催化劑析氫反應的活性起源。

為了證明理論預測的精準性，他們利用熔鹽法首次構建了相比例可調(diào)節(jié)的Os-OsSe?異質(zhì)結構電催化劑，并結合電化學性能測試確定了電催化劑的構效關系。所構建的Os-OsSe?異質(zhì)結構在酸性和堿性介質(zhì)中驅動10 mA cm-2的電流密度分別只需26和23 mV的過電位，表現(xiàn)出優(yōu)于商業(yè)Pt催化劑的析氫反應活性，而且Os-OsSe?和商用RuO?（釕價格僅高于鋨）組裝而成的全水解裝置在太陽能的驅動下實現(xiàn)了有效產(chǎn)氫。

該工作深入解析了異質(zhì)界面引起的電子轉移和電荷平衡效應的內(nèi)在驅動機制，并據(jù)此提出了電催化劑的電子結構優(yōu)化策略，而且還進一步豐富了鉑族金屬催化劑的研究體系。今后，Os作為Pt族最具有價格競爭優(yōu)勢的成員無疑將會倍受關注。研究成果對電催化機制及其他催化材料的設計與構筑具有重要的啟示意義。該項研究獲得了國家自然科學基金（No. 22075223, No. 22179104）等項目的支持。

論文鏈接：Work-function-induced Interfacial Built-in Electric Fields in Os-OsSe? Heterostructures for Active Acidic and Alkaline Hydrogen Evolution

https://doi.org/10.1002/anie.202208642

參考資料：http://news.whut.edu.cn/xsdt/202207/t20220725_882489.shtml

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