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Angew：武漢理工王朝團隊在石油化工選擇性催化加氫反應(yīng)新路徑取得重要進展
來源：武漢理工大學(xué)新聞網(wǎng) 2022-08-16
導(dǎo)讀：近日，武漢理工大學(xué)材料復(fù)合新技術(shù)國家重點實驗室-生命復(fù)合材料實驗室王朝副研究員聯(lián)合廣東佛山仙湖實驗室及比利時那慕爾大學(xué)在石油化工選擇性催化加氫的低能耗、高安全性反應(yīng)新路徑的開發(fā)方面取得了重要進展。研究成果以“Light-Assisted Semi-Hydrogenation of 1,3-Butadiene with Water”（以水為氫源的光輔助1，3-丁二烯選擇性催化加氫）為題，在國際化學(xué)頂級期刊《德國應(yīng)用化學(xué)》（Angewandte Chemie）上在線發(fā)表。碩士研究生衛(wèi)琦琛和陳雅為共同一作。
低碳單烯烴是石油化工最主要原料，預(yù)計到2027年僅丙烯的全球市場規(guī)模就將達(dá)到12840萬噸。低碳單烯烴中二烯烴和炔烴雜質(zhì)會毒化單烯烴聚合反應(yīng)催化劑，選擇性催化二烯烴和炔烴雜質(zhì)加氫是石油化工生產(chǎn)過程中必不可少的步驟。當(dāng)前工業(yè)中主要使用在過量氣態(tài)氫 (H?)存在條件下，高溫的熱催化反應(yīng)實現(xiàn)單烯烴內(nèi)除雜。然而該過程能耗大，危險性高，氫氣浪費嚴(yán)重，且單烯烴產(chǎn)物選擇性低。開發(fā)新型高效綠色環(huán)保選擇性加氫新工藝是當(dāng)前石油化工產(chǎn)業(yè)升級的迫切需求。
針對以上問題，王朝副研究員及其合作團隊以工業(yè)需求為導(dǎo)向，深入解析了傳統(tǒng)炔烴/二烯烴在Pd基催化劑表面選擇性加氫熱催化過程中的引起高能耗和高氫耗問題的關(guān)鍵科學(xué)問題，基于DFT理論計算指導(dǎo)，創(chuàng)新性地提出將光催化半反應(yīng)引入到該化學(xué)工藝過程中，利用光解水產(chǎn)生的吸附態(tài)的氫原子為氫源，以丁二烯為探針分子，結(jié)合非均相催化反應(yīng)過程中的催化反應(yīng)動力學(xué)和擴散傳質(zhì)動力學(xué)過程，設(shè)計了體流動固定床反應(yīng)器，首次實現(xiàn)了光輔助條件下、常溫、無氣態(tài)氫參入的高活性、高選擇性、高穩(wěn)定性的選擇性催化加氫新工藝。在66mW cm-2的光照強度(低于日照強度)下，Pd/TiO?催化劑對丁二烯的催化轉(zhuǎn)化率高達(dá)99%以上，對產(chǎn)物丁烯的選擇性維持在100%左右。不僅如此，相較于傳統(tǒng)熱催化路徑（Pd/Al?O?,過量H?），以水為氫源光輔助路徑表現(xiàn)出優(yōu)越的穩(wěn)定性，經(jīng)過180小時的穩(wěn)定性測試，丁二烯轉(zhuǎn)化率仍維持在99%左右。他們開發(fā)的新技術(shù)顛覆了傳統(tǒng)石油化工加氫的高能耗、高氫耗、高危險性工藝，對石油化工加氫向低能耗、高安全性的產(chǎn)業(yè)升級提供了重要思路和技術(shù)支撐。王朝副研究員，法國巴黎第六大學(xué)理學(xué)博士，2019年受聘于武漢理工大學(xué)材料復(fù)合新技術(shù)國家重點實驗室助理研究員，同年獲批國家級、省部級項目各1項，2020年晉升為副研究員、碩士生導(dǎo)師，從事等級孔功能材料在能源環(huán)境催化領(lǐng)域的應(yīng)用基礎(chǔ)研究。
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