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多重共振類延遲熒光分子（MR-TADF）具有較窄的發(fā)光半峰寬和較大的輻射躍遷速率，因此基于該類發(fā)光分子的OLED能夠?qū)崿F(xiàn)較好的色純度和較高的外量子效率（EQE），有望成為下一代OLED發(fā)光材料的突破點。然而，目前該類材料分子通常存在反系間竄越速率（k_RISC）較低的問題，造成器件效率滾降比較嚴重。因此，開發(fā)具有高k_RISC的MR-TADF分子并改善其OLED效率滾降具有重要的研究和產(chǎn)業(yè)化意義。

近日，四川大學(xué)游勁松教授、賓正楊副研究員團隊發(fā)展了一種基于“空間限制的給受體”策略以提高MR-TADF分子k_RISC，在保持較窄發(fā)光半峰寬的前提下，成功將MR-TADF分子的k_RISC提高至10⁶ s^-1。在分子DtCzB-DPTRZ的基礎(chǔ)上，基于“空間限制的給受體”策略發(fā)展了新型MR-TADF分子TRZCzPh-BNCz和TRZTPh-BNCz。理論計算研究發(fā)現(xiàn)，通過引入空間限制的給受體基團，可以降低MR-TADF分子的T₂和T₃能級，進而使其接近S₁能級，從而打開了從中間的T₂/T₃態(tài)到S₁態(tài)的高效上轉(zhuǎn)換通道。同時，通過引入空間限制的給受體基團，TRZCzPh-BNCz和TRZTPh-BNCz的S₁態(tài)的躍遷特征與其T₂或T₃態(tài)的躍遷特征有較大的差異，造成其自旋軌道耦合SOC_S1-T2和SOC_S1-T3相對較大，使得激子從T₂或T₃態(tài)的反系間竄越過程更加高效，最終將k_RISC從DtCzB-DPTRZ的10³ s^-1數(shù)量級提升到TRZCzPh-BNCz和TRZTPh-BNCz的10⁶ s^-1數(shù)量級。

OLED測試結(jié)果表明，相比于基于DtCzB-DPTRZ的OLED，由于上轉(zhuǎn)換速率的提高，基于TRZCzPh-BNCz和TRZTPh-BNCz的OLEDs展現(xiàn)出了明顯更加優(yōu)秀的器件性能，實現(xiàn)了32.5%的最大外量子效率、更小的效率滾降（EQE₁₀₀₀ = 22.9%）和更長的器件壽命。這項工作為開發(fā)可產(chǎn)業(yè)化的高性能MR-TADF分子提供了一個新的分子設(shè)計思路。

該研究以“Space-Confined Donor-Acceptor Strategy Enables Fast Spin-Flip of Multiple Resonance Emitters for Suppressing Efficiency Roll-Off”為題目發(fā)表在Angewandte Chemie International Edition上，四川大學(xué)為第一單位，化學(xué)學(xué)院賓正楊副研究員和游勁松教授為該論文通訊作者，劉洋博士研究生為論文的第一作者。特別感謝國家自然科學(xué)基金委、四川省科技廳、四川大學(xué)的經(jīng)費支持。衷心感謝華南理工大學(xué)馬東閣教授和楊德志教授在分子偶極矩測試方面給予的幫助和上海大學(xué)李浩源教授在量化計算方面給予的幫助！

文章鏈接: https://doi.org/10.1002/anie.202210210