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實(shí)現(xiàn)“雙碳”目標(biāo)的時(shí)代背景下迫切需要發(fā)展高效電能存儲技術(shù)，鋰離子電池作為最先進(jìn)的電化學(xué)能源儲存器件之一，在便攜式電子設(shè)備及電動(dòng)汽車等領(lǐng)域得到廣泛應(yīng)用。其中高鎳正極材料由于具有高容量和低成本的特點(diǎn)，是最有前景的高比能鋰離子電池正極材料之一。然而高鎳正極材料嚴(yán)重的界面副反應(yīng)與充放電過程的體積形變導(dǎo)致容量衰減快、安全性差與機(jī)械失效等問題，嚴(yán)重限制了其大規(guī)模商業(yè)應(yīng)用。納米晶粒長大成微米級單晶顆粒，不僅能夠降低材料比表面積、減少界面副反應(yīng)提高安全性，而且還能消除多晶二次球顆粒晶間裂縫問題，使高鎳正極材料的安全性得到提高。 

在國家自然科學(xué)基金委、科技部和中科院的支持下，化學(xué)所分子納米結(jié)構(gòu)與納米技術(shù)院重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室萬立駿/郭玉國課題組近年來在單晶高鎳正極材料研究中不斷取得新突破。例如：針對單晶高鎳正極材料動(dòng)力學(xué)緩慢問題，系統(tǒng)研究了單晶高鎳正極材料Li⁺擴(kuò)散機(jī)制，提出了高價(jià)態(tài)過渡金屬離子表面梯度摻雜以提高Li⁺擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)方法（Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 60, 26535）。針對高鎳正極嚴(yán)重界面副反應(yīng)問題，建立了界面化學(xué)反應(yīng)以實(shí)現(xiàn)均勻浸潤的表面包覆方法，開發(fā)了多種單晶正極材料界面穩(wěn)定化技術(shù)。如：利用磷鉬酸與表面殘鋰發(fā)生反應(yīng)，在單晶顆粒表面構(gòu)筑了Li₄MoO₅離子導(dǎo)體包覆層（Nano Energy. 2021, 87, 106172）；利用Al(NO₃)₃、(NH₄)₂HPO₄和表面殘留鋰反應(yīng)，構(gòu)筑Li₃PO₄-AlPO₄雙功能復(fù)合包覆層方法（Nano Energy. 2022, 94, 106901）。針對傳統(tǒng)液相界面改性工藝流程長、復(fù)雜且成本高的問題，提出氣相界面處理方法，成功在高鎳正極材料表面構(gòu)筑了厚度可控的致密無定形Li₂CO₃納米包覆層，并發(fā)現(xiàn)電化學(xué)循環(huán)過程中Li₂CO₃與電解液反應(yīng)原位轉(zhuǎn)化成穩(wěn)定的無機(jī)富氟正極/電解質(zhì)界面相，顯著提高了材料的電化學(xué)性能（Adv. Mater. 2022, 34, 2108947）。 

除上述問題以外，由于高鎳正極所屬的層狀過渡金屬氧化物正極的晶體結(jié)構(gòu)特點(diǎn)，機(jī)械化學(xué)失效（滑移、裂縫和扭折）成為其商業(yè)應(yīng)用面臨的另一重要科學(xué)問題。最近，課題組與中科院物理所肖東東等合作在高鎳單晶正極的機(jī)械化學(xué)行為研究方面取得新進(jìn)展。通過對高鎳單晶正極在充放電過程中的滑移現(xiàn)象進(jìn)行深入研究，在原子尺度上揭示了滑移的不同表現(xiàn)形式和過渡金屬離子層內(nèi)遷移的運(yùn)動(dòng)過程。基于實(shí)驗(yàn)與理論計(jì)算，提出了減少氧空位以提高位錯(cuò)運(yùn)動(dòng)勢壘，進(jìn)而抑制材料層間滑移和裂縫的改性方法（圖1）；低氧空位單晶高鎳正極材料表現(xiàn)出更優(yōu)異的電化學(xué)性能，實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證了該方法的可行性，為設(shè)計(jì)構(gòu)筑高性能單晶高鎳正極材料提供了有益參考。這一研究成果近期發(fā)表在J. Am. Chem. Soc. 2022, 144, 11338–11347上。 

圖1 氧空位影響層狀過渡金屬氧化物正極平面滑移的動(dòng)力學(xué)機(jī)制示意圖。