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PRL：清華曹炳陽(yáng)團(tuán)隊(duì)合作揭示聚合物在剪切流場(chǎng)中先軟化后硬化的機(jī)制
來(lái)源：清華大學(xué) 2022-10-10
導(dǎo)讀：近日，清華大學(xué)航天航空學(xué)院曹炳陽(yáng)教授和美國(guó)科學(xué)院院士、韓國(guó)基礎(chǔ)科學(xué)院軟物質(zhì)及生命材料基礎(chǔ)科學(xué)研究所史蒂夫·格拉尼克（Steve Granick）教授課題組合作在期刊《物理評(píng)論快報(bào)》（Physical Review Letters）上發(fā)表了題為“生物聚合物鏈纏結(jié)在剪切流場(chǎng)中先軟化后硬化”（Biopolymer filament entanglement softens then hardens with shear）的論文。
聚合物長(zhǎng)分子鏈間的纏結(jié)行為，既是高分子理論中最基礎(chǔ)而重要的概念之一，也是從細(xì)胞骨架輸運(yùn)到塑料加工處理等諸多自然現(xiàn)象和工業(yè)過(guò)程的核心，厘清其物理圖像具有重要意義。已有的實(shí)驗(yàn)測(cè)量多關(guān)注聚合物系統(tǒng)在平衡態(tài)下的系綜特性，其建模常把聚合物鏈看作在蛇形“管道”中運(yùn)動(dòng)，但聚合物系統(tǒng)在實(shí)際剪切場(chǎng)下非線性平衡區(qū)的動(dòng)態(tài)行為和聚合物單分子鏈行為對(duì)系統(tǒng)特性的影響規(guī)律都還無(wú)法實(shí)現(xiàn)觀測(cè)，成為聚合物分子鏈纏結(jié)研究的瓶頸。近日，清華大學(xué)航天航空學(xué)院曹炳陽(yáng)教授和美國(guó)科學(xué)院院士、韓國(guó)基礎(chǔ)科學(xué)院軟物質(zhì)及生命材料基礎(chǔ)科學(xué)研究所史蒂夫·格拉尼克（Steve Granick）教授課題組合作在期刊《物理評(píng)論快報(bào)》（Physical Review Letters）上發(fā)表了題為“生物聚合物鏈纏結(jié)在剪切流場(chǎng)中先軟化后硬化”（Biopolymer filament entanglement softens then hardens with shear）的論文。通過(guò)單分子熒光成像技術(shù)，直接觀測(cè)到了單分子肌動(dòng)蛋白在剪切流場(chǎng)中的定向排列與拉伸行為。隨剪切速率的增加，聚合物分子鏈的管道先在定向排列的作用下“軟化”，再在拉伸的作用下“硬化”。這表明聚合物的動(dòng)態(tài)局域行為受到單分子鏈的定向排列與拉伸的共同影響。研究采用的流變儀耦合熒光單分子測(cè)量系統(tǒng)可直接對(duì)剪切流場(chǎng)下的聚合物單分子鏈成像。如圖1所示，實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，不同長(zhǎng)度的聚合物鏈在剪切方向上的取向角均隨著剪切速率的增加而減小，定向系數(shù)隨剪切速率的增加而增加，表明聚合物鏈在剪切作用下發(fā)生定向排列。同時(shí)，聚合物鏈在剪切流場(chǎng)的作用下也發(fā)生了拉伸。
實(shí)驗(yàn)量化研究了聚合物鏈的管道直徑，并將剪切作用下的管道直徑與靜止?fàn)顟B(tài)下進(jìn)行比較，如圖2所示。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，隨著剪切速率的增加，管徑比值增加，達(dá)到最大值后緩慢下降。這說(shuō)明當(dāng)聚合物鏈的定向排列占主導(dǎo)地位時(shí)，更容易垂直于其主軸方向波動(dòng)，管徑增大，管道先發(fā)生“軟化”；當(dāng)聚合物鏈的拉伸占主導(dǎo)地位時(shí)，剛度增加，管徑減小，管道“硬化”。兩種機(jī)制之間相互競(jìng)爭(zhēng)，使得聚合物鏈的管徑在變化過(guò)程中出現(xiàn)峰值。清華大學(xué)航天航空學(xué)院2017級(jí)博士生張梓彤和韓國(guó)基礎(chǔ)科學(xué)院軟物質(zhì)及生命材料基礎(chǔ)科學(xué)研究所博士后鄭鍇鍇為論文的共同第一作者，清華大學(xué)航天航空學(xué)院曹炳陽(yáng)教授為論文的共同作者，美國(guó)科學(xué)院院士、韓國(guó)基礎(chǔ)科學(xué)院軟物質(zhì)及生命材料基礎(chǔ)科學(xué)研究所史蒂夫·格拉尼克（Steve Granick）教授為論文的通訊作者。本研究得到了國(guó)家自然科學(xué)杰出青年基金等項(xiàng)目的資助。論文鏈接：https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.129.147801
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