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Angew:安師大熊宇杰、崔曉峰聯(lián)合福建物構所張磊在碳中和團隊在光催化碳氫化合物選擇氧化領域取得重要進展

來源:安徽師范大學      2022-11-03
導讀:近日,安徽師范大學熊宇杰副校長、崔曉峰副教授聯(lián)合中科院福建物構所的張磊教授在光催化碳氫化合物選擇氧化領域取得重要進展,該成果以"Precisely Tailoring Heterometallic Polyoxotitanium Clusters for the Efficient and Selective Photocatalytic Oxidation of Hydrocarbons”為題,于2022年10月31日,在國際頂級化學期刊《Angewandte Chemie International Edition》上在線發(fā)表。
利用氧氣在溫和條件下將碳氫化合物選擇性地氧化為高附加值的含氧化學品是一種富有前景且充滿挑戰(zhàn)的工藝。光催化能夠直接利用太陽光激發(fā)產(chǎn)生電子和空穴,進而活化氧氣產(chǎn)生活性氧物種,有望在溫和、綠色的條件下實現(xiàn)該目標。但是目前的光催化材料因難以充分利用光生電荷和活性氧,限制了它們的催化效率。

基于此,該團隊巧妙地設計合成了一種晶態(tài)的、含三價鐵(Fe)的共晶型鈦氧簇合物Ti4Fe1。該團簇化合物能夠很好地調(diào)控光激發(fā)狀態(tài)下的能量轉(zhuǎn)移和電荷轉(zhuǎn)移過程,使得光生空穴和單線態(tài)氧協(xié)同作用活化C(sp3)-H鍵,從而實現(xiàn)了將烴類碳氫化合物(C5至C16)高效和選擇性地氧化成醛和酮,轉(zhuǎn)化率高達12,860μmol·g?1·h?1,比Fe摻雜型的鈦氧簇合物Ti3Fe1高出5.7倍。該工作為從原子水平上調(diào)控光催化劑的電子結(jié)構和能量轉(zhuǎn)移提供了新的見解,為光催化氧化反應中提高光生載流子和活性物種轉(zhuǎn)化效率提供了理論指導。
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該論文通訊作者為熊宇杰副校長、崔曉峰副教授和張磊教授,安徽師范大學為第一完成單位。
原文鏈接:https://doi.org/10.1002/anie.202215540
參考資料:https://www.ahnu.edu.cn/info/1104/54144.htm

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