團(tuán)隊(duì)提出具有最低共熔點(diǎn)的二元鋰鹽共熔體系，實(shí)現(xiàn)高失效程度三元電極材料的直接修復(fù)。完全失效的鎳鈷錳三元材料NCM523（鎳鈷錳比例5:2:3）經(jīng)過(guò)修復(fù)后，容量可提升至與商業(yè)材料水平相當(dāng)，200圈循環(huán)后容量保持率仍然有80%以上，可以直接作為電極材料使用。該方法適用性廣泛，對(duì)NCM111（鎳鈷錳比例1:1:1）、NCM622（鎳鈷錳比例6:2:2）、鈷酸鋰等層狀過(guò)渡金屬氧化物正極材料均適用，具有較大的實(shí)際應(yīng)用前景。
團(tuán)隊(duì)構(gòu)建了電池正負(fù)極材料協(xié)同回收機(jī)制，實(shí)現(xiàn)正極、負(fù)極材料的同步直接再生。再生后的正極材料，容量大幅提升，使用再生正極與再生負(fù)極材料制備的軟包電池，其容量與使用商業(yè)電極材料的電池基本一致，證明再生材料可直接重新利用。該回收策略實(shí)現(xiàn)了鋰資源在廢電池內(nèi)部的閉環(huán)循環(huán)利用，正極材料再生過(guò)程不再需要外源性的鋰鹽添加，同時(shí)兼顧了正極材料與負(fù)極石墨的再生，經(jīng)濟(jì)效益明顯提升。
圖2.正負(fù)極協(xié)同回收機(jī)制以及正極材料修復(fù)機(jī)理團(tuán)隊(duì)還探索失效磷酸鐵鋰的修復(fù)，通過(guò)使用環(huán)境友好的乙醇作為還原劑，以醋酸鋰作為鋰源對(duì)其進(jìn)行修復(fù)。與此同時(shí)，通過(guò)構(gòu)建異質(zhì)界面對(duì)磷酸鐵鋰中鐵的d帶中心進(jìn)行調(diào)控實(shí)現(xiàn)再生磷酸鐵鋰的長(zhǎng)循環(huán)，在10C的倍率下循環(huán)1000圈容量保持率接近80%。該方法對(duì)于回收失效磷酸鐵鋰實(shí)現(xiàn)長(zhǎng)壽命循環(huán)提供了新思路。
圖3.失效磷酸鐵鋰修復(fù)過(guò)程和機(jī)理另一方面，研究從廢棄鋰離子電池中回收Co、Fe與廢棄木屑載體結(jié)合，設(shè)計(jì)合成了具有孤立Fe原子位點(diǎn)的CoFe金屬間化合物作為鋅空氣電池正極的催化劑。合成的CoFe/C納米催化劑表現(xiàn)出良好的氧還原/氧析出雙功能催化活性，其性能優(yōu)于商業(yè)化的20% Pt/C催化劑，且價(jià)格遠(yuǎn)低于商業(yè)Pt/C催化劑。該方法拓展了回收產(chǎn)物的高值化利用途徑。相關(guān)工作以“用于直接回收高失效程度正極的普適性熔融鹽”（Adaptable eutectic salt for the direct recycling of highly degraded layer cathodes）、“高效提取負(fù)極中的鋰，用于廢舊鋰離子電池正極材料的直接再生”（Efficient Extraction of Lithium from Anode for Direct Regeneration of Cathode Materials of Spent Li-Ion Batteries）、“通過(guò)提高Fe的d帶中心實(shí)現(xiàn)再生磷酸鐵鋰的長(zhǎng)壽命循環(huán)”（Long-Life Regenerated LiFePO4from Spent Cathode by Elevating the d-Band Center of Fe）、“回收廢棄鋰離子電池制備具有孤立鐵位點(diǎn)的鈷鐵金屬間化合物調(diào)控鋅-空氣電池的性能”（Isolating Contiguous Fe Atoms by Forming a Co?Fe Intermetallic Catalyst from Spent Lithium-Ion Batteries to Regulate Activity for Zinc?Air Batteries）為題，分別發(fā)表在《美國(guó)化學(xué)會(huì)會(huì)志》（Journal of the American Chemical Society,JACS）、《美國(guó)化學(xué)會(huì)能源快報(bào)》（ACS Energy Letters）、《先進(jìn)材料》（Advanced Materials）、《美國(guó)化學(xué)學(xué)會(huì)納米》（ACS Nano）上。成會(huì)明、周光敏為上述文章通訊作者。上海交通大學(xué)梁正副教授為《美國(guó)化學(xué)會(huì)會(huì)志》《美國(guó)化學(xué)會(huì)能源快報(bào)》《先進(jìn)材料》三篇論文的共同通訊作者。清華大學(xué)深圳國(guó)際研究生院2021級(jí)碩士研究生馬駿、博士后王俊雄、上海交通大學(xué)2019級(jí)聯(lián)合培養(yǎng)博士生賈凱為《美國(guó)化學(xué)會(huì)會(huì)志》《美國(guó)化學(xué)會(huì)能源快報(bào)》《先進(jìn)材料》三篇論文的第一作者。清華大學(xué)深圳國(guó)際研究生院2020級(jí)博士后焦妙倫、張祺為《美國(guó)化學(xué)學(xué)會(huì)納米》文章的共同第一作者。電池回收的相關(guān)工作得到國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金聯(lián)合基金、清華大學(xué)深圳國(guó)際研究生院跨學(xué)科研究與創(chuàng)新基金等項(xiàng)目的支持。
論文鏈接：
https://doi.org/10.1021/jacs.2c07860
https://doi.org/10.1021/acsenergylett.2c01539
https://doi.org/10.1002/adma.202208034
https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsnano.2c06826
參考資料：https://www.tsinghua.edu.cn/info/1175/99625.htm
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