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Angew：安工程蘇偉課題組在f區(qū)金屬配合物研究領(lǐng)域取得新進展
來源：安徽工程大學(xué) 2022-12-09
導(dǎo)讀：近日，安徽工程大學(xué)化學(xué)學(xué)科蘇偉博士以第一單位、第一作者身份在德國化學(xué)會（GDCh）旗下Angew. Chem. Int. Ed.期刊上發(fā)表了f區(qū)金屬配合物合成和小分子活化方面的研究成果，取得了f區(qū)金屬配合物研究領(lǐng)域的新進展，論文以“Facile Synthesis of Uranium Complexes with a Pendant Borane Lewis Acid and 1,2-Insertion of CO into a U?N Bond”為題在線發(fā)表（https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/ anie.202212823）。
目前，具有次級配位單元的配體在異核金屬簇合成和小分子活化方面廣泛受到關(guān)注。根據(jù)“軟硬酸堿理論”，軟的P(III)原子能夠穩(wěn)定低價態(tài)的過渡金屬中心，次級配位點主要使用的是Lewis堿PR3。近期陸續(xù)有一些工作揭示，對于過渡金屬配合物在次級配位單元引入硼烷（BR3）Lewis酸位點會穩(wěn)定活性中間體和調(diào)節(jié)化合物活性。然而對于f區(qū)金屬而言，構(gòu)建具有硼烷Lewis酸次級配位單元的配合物仍是巨大的挑戰(zhàn)。在本工作中，蘇偉提出了利用鈾中心的親鹵性和烷基的親核性，成功制得了具有硼烷邊臂的鈾配合物（圖1，化合物3和4）。后續(xù)的活性研究表明，化合物3利用U-B協(xié)同作用將一分子CO插入到U-N鍵中，驗證了新穎的CO活化模式（圖2）；作為對比，缺少硼烷邊臂的鈾配合物則無法活化CO。進一步的理論計算為CO的活化提出了可能的機理，為合成具有U-B相互作用配合物提供了新的設(shè)計視角，拓展了鈾配合物的功能性應(yīng)用前景。蘇偉于2017年從武漢理工大學(xué)材料科學(xué)與工程專業(yè)畢業(yè)，獲得博士學(xué)位，2018年2月至2022年6月先后在南京大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院（博士后）、南方科技大學(xué)理學(xué)院（研究助理教授）開展f區(qū)金屬配位化學(xué)研究。2022年8月入職安徽工程大學(xué)化學(xué)與環(huán)境工程學(xué)院，研究方向集中在f區(qū)金屬—p區(qū)元素化學(xué)鍵及其反應(yīng)活性領(lǐng)域。本次研究論文的發(fā)表標(biāo)志著安徽工程大學(xué)化學(xué)學(xué)科建設(shè)取得了成效，部分工作得到了南方科技大學(xué)葉青教授的指導(dǎo)，理論計算部分由法國圖盧茲大學(xué)Laurent Maron教授合作完成。參考資料：https://www.ahpu.edu.cn/xwzx/2022/1208/c3391a184831/page.htm
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