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Nat. Commun.：上科大章躍標(biāo)、馬延航、趙英博聯(lián)合團(tuán)隊(duì)研發(fā)客體適應(yīng)分子傳感材料
來(lái)源：上?？萍即髮W(xué) 2023-01-06
導(dǎo)讀：高靈敏、快響應(yīng)、多模式的氣體傳感材料是人類呼吸生物標(biāo)志物（如丙酮、丁烷等有機(jī)小分子）精準(zhǔn)檢測(cè)的必要基礎(chǔ)，有望應(yīng)用于人類重大疾病（如肺癌）的早期診斷。動(dòng)態(tài)共價(jià)有機(jī)框架（dynaCOF）是一種將有機(jī)構(gòu)筑基元通過(guò)可靈活轉(zhuǎn)動(dòng)的共價(jià)鍵鏈接而成的柔性多孔晶體，可對(duì)多種客體表現(xiàn)出不同動(dòng)態(tài)結(jié)構(gòu)響應(yīng)。近期，上?？萍即髮W(xué)物質(zhì)科學(xué)與技術(shù)學(xué)院章躍標(biāo)、馬延航、趙英博聯(lián)合團(tuán)隊(duì)成功構(gòu)筑了熒光響應(yīng)的動(dòng)態(tài)共價(jià)有機(jī)框架，該材料對(duì)多種氣態(tài)有機(jī)分子展現(xiàn)出廣譜、快速、穩(wěn)定的自適應(yīng)吸附和多重?zé)晒忭憫?yīng)。相關(guān)成果近期發(fā)表在綜合性國(guó)際期刊Nature Communications上。
本研究構(gòu)筑了一例新型的熒光多孔材料dynaCOF-330，其對(duì)丙酮蒸汽表現(xiàn)出自適應(yīng)吸附和靈敏的熒光點(diǎn)亮-增強(qiáng)的行為。同步輻射PXRD分析表明，dynaCOF-300中的孔道在表面吸附過(guò)程結(jié)構(gòu)先保持菱形，再進(jìn)一步膨脹為四方形；進(jìn)入限域孔道中丙酮分子對(duì)蒽分子振動(dòng)的限制是產(chǎn)生熒光增強(qiáng)的原因。低極性的丁烷氣體與傳感材料相互作用弱，在常溫常壓和濕度環(huán)境下難以進(jìn)行熒光檢測(cè)。dynaCOF-330可提升丁烷氣體的自適應(yīng)吸附熒光響應(yīng)，在干燥條件下檢測(cè)限可達(dá)2%。環(huán)境濕度不僅沒(méi)有干擾dynaCOF-330的丁烷檢測(cè)，還將其檢測(cè)限由2%進(jìn)一步提升到1%（53% RH），且響應(yīng)速度快（僅需1s）、循環(huán)檢測(cè)穩(wěn)定（>200次循環(huán)）。對(duì)不同極性有機(jī)蒸汽，dynaCOF-330在吸附過(guò)程中呈現(xiàn)不同程度的熒光增強(qiáng)，有望實(shí)現(xiàn)對(duì)多種有機(jī)分子的特異性識(shí)別和濃度監(jiān)測(cè)。圖1. 動(dòng)態(tài)共價(jià)有機(jī)框架的自適應(yīng)吸附和多樣化熒光響應(yīng)。圖2. 自適應(yīng)吸附dynaCOF-330的熒光響應(yīng)和動(dòng)態(tài)結(jié)構(gòu)變化：a. 樣品吸附丙酮蒸汽的熒光點(diǎn)亮和增強(qiáng)效應(yīng)；b. 不同蒸汽壓力下的原位熒光光譜；c. 不同客體吸附量的準(zhǔn)原位晶體結(jié)構(gòu)變化。圖3. COF對(duì)不同有機(jī)蒸汽/氣體的熒光響應(yīng)。a. COF對(duì)不同極性有機(jī)蒸汽在不同蒸汽壓力下的熒光響應(yīng)。b. COF對(duì)飽和烷烴C6異構(gòu)體在不同蒸汽壓力下的熒光響應(yīng)。c. COF對(duì)濕的丁烷氣體的熒光響應(yīng)更靈敏。d. COF對(duì)濕丁烷氣體的熒光響應(yīng)的循環(huán)穩(wěn)定性測(cè)試。本項(xiàng)工作中，上科大物質(zhì)學(xué)院博士后魏蕾和孫凸博士（已畢業(yè)）為共同第一作者；章躍標(biāo)教授、馬延航教授和趙英博教授為共同通訊作者；姜珊教授和其課題組研究生許澤照參與項(xiàng)目的模擬計(jì)算工作，為共同作者。上科大為第一完成單位。論文標(biāo)題：Guest-adaptive molecular sensing in a dynamic 3D covalent organic framework論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-022-35674-8
參考資料：https://www.shanghaitech.edu.cn/2023/0105/c1001a1073740/page.htm
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