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中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)郭光燦院士團(tuán)隊(duì)任希鋒教授等人與新加坡國(guó)立大學(xué)仇成偉教授、郭強(qiáng)兵博士等合作，在二維材料非線性量子光源研究中取得重大突破。1月4日，研究成果以《Ultrathin quantum light source with van der Waals NbOCl2 crystal》為題發(fā)表在Nature上。

小型化、集成化是解決空間光學(xué)量子系統(tǒng)穩(wěn)定性差、不可擴(kuò)展等問(wèn)題的理想方案，也是光學(xué)量子計(jì)算、量子通訊等走向大規(guī)模和實(shí)用化的必經(jīng)之路。量子光源作為量子光學(xué)系統(tǒng)必不可缺的部分，其小型化一直是人們研究的重點(diǎn)。任希鋒教授前期與南京大學(xué)等單位合作，將超構(gòu)表面引入到量子信息領(lǐng)域，集成超構(gòu)透鏡陣列與非線性光學(xué)晶體，實(shí)現(xiàn)了100路徑參量下轉(zhuǎn)換，制備了超高維量子糾纏態(tài)和多光子源[Science 368, 1487 (2020)]。

為了進(jìn)一步提高量子光源的集成化程度，任希鋒教授與新加坡國(guó)立大學(xué)等單位的合作者一起，首次利用新型二維材料NbOCl2的非線性過(guò)程實(shí)現(xiàn)了超薄的量子光源，厚度可低至46nm。

圖一：NbOCl2晶體的結(jié)構(gòu)測(cè)試，單層厚度約0.65nm。

二維材料的層內(nèi)晶體結(jié)構(gòu)穩(wěn)定，而原子層間的相互作用力要弱很多?；谶@種特性，單層二維材料可以在保持原子尺度厚度的同時(shí)也保持物理性質(zhì)的穩(wěn)定，使得二維材料可以穩(wěn)定且靈活地與各種微納尺度光學(xué)器件直接耦合，因此被廣泛應(yīng)用在集成光子芯片的各個(gè)重要組成部分之中。常見(jiàn)的二維材料（WS2、WSe2等）雖然具有很大的二階非線性系數(shù)，但是單層厚度太?。?lt;1nm）,從而導(dǎo)致整體產(chǎn)生的非線性信號(hào)強(qiáng)度很低。如果增加材料的層數(shù)，又會(huì)由于多層堆疊造成的空間對(duì)稱性使得二階非線性過(guò)程減弱甚至消失。

在本研究中，合作者們采用了一種新型NbOCl2材料，它不僅具有常見(jiàn)單層二維材料所特有的高二階非線性系數(shù)，更重要的是它的層間電子耦合弱并且空間結(jié)構(gòu)非對(duì)稱。這種特性使得它的二階非線性信號(hào)強(qiáng)度會(huì)隨著二維材料的層數(shù)的增加而增加，可超過(guò)單層二維材料WS2倍頻強(qiáng)度兩個(gè)數(shù)量級(jí)以上。

圖二：NbOCl2二維材料的倍頻二階非線性過(guò)程測(cè)試。

圖三：基于NbOCl2二維材料的量子光源。

合作者們進(jìn)一步測(cè)試了多層NbOCl2二維材料的自發(fā)參量下轉(zhuǎn)換過(guò)程。實(shí)驗(yàn)中采用404 nm波長(zhǎng)的連續(xù)激光器（最大泵浦功率59 mW）泵浦二維材料，收集下轉(zhuǎn)換過(guò)程所產(chǎn)生的808 nm附近波長(zhǎng)參量光。二階關(guān)聯(lián)函數(shù)g（2）測(cè)試結(jié)果遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過(guò)2，證明該過(guò)程產(chǎn)生了非經(jīng)典關(guān)聯(lián)的光子對(duì)。合作者們也對(duì)參量光信號(hào)強(qiáng)度隨二維材料厚度的變化關(guān)系進(jìn)行了測(cè)量，實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論預(yù)期完全吻合。值得注意的是，實(shí)驗(yàn)中證實(shí)厚度低至46 nm的該材料也能制備量子光源，這是目前國(guó)際報(bào)道的最薄的非線性量子光源。這項(xiàng)研究不僅為光學(xué)量子信息研究提供了一種可集成的量子光源，也為二維材料的非線性研究開(kāi)辟了一個(gè)新的方向。

郭強(qiáng)兵博士（新加坡國(guó)立大學(xué)博士后）、祁曉卓（中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)博士生，現(xiàn)就職于天津工業(yè)大學(xué)）、Lishu Zhang（新加坡國(guó)立大學(xué)）、高猛（中國(guó)科學(xué)院大學(xué)）為本工作并列第一作者。新加坡國(guó)立大學(xué)郭強(qiáng)兵博士、中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)任希鋒教授、新加坡國(guó)立大學(xué)仇成偉教授、Stephen J. Pennycook教授和Andrew T. S.Wee教授為該項(xiàng)成果的并列通訊作者。我校郭光燦院士、吳赟琨博士為論文合作作者。該工作得到了科技部、國(guó)家基金委、中國(guó)科學(xué)院、安徽省以及中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)的資助。

論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41586-022-05393-7

Guo, Q., Qi, XZ., Zhang, L. et al. Ultrathin quantum light source with van der Waals NbOCl2 crystal. Nature 613, 53–59 (2023). https://doi.org/10.1038/s41586-022-05393-7