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在國家自然科學(xué)基金委、科技部和中國科學(xué)院的大力支持下，化學(xué)所有機(jī)固體院重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室于貴課題組在聚合物半導(dǎo)體材料設(shè)計(jì)、合成及場效應(yīng)器件構(gòu)筑方面開展研究，利用共軛骨架構(gòu)象調(diào)控等策略發(fā)展了系列高遷移率聚合物半導(dǎo)體材料及其場效應(yīng)晶體管器件（如Adv. Mater. 2018, 30, 1705286、Chem. Mater. 2020, 32, 2330、Chem. Mater. 2019, 31, 2507、Chem. Mater. 2016, 28, 2209、Macromolecules 2019, 52, 8238、Macromolecules 2019, 52, 2911、Macromolecules 2018, 51, 8662、Macromolecules 2018, 51, 7093、Macromolecules 2018, 51, 966、Macromolecules 2017, 50, 6098、Macromolecules 2016, 49, 6401、Macromolecules 2016, 49, 2582等），也對(duì)當(dāng)前有機(jī)/聚合物半導(dǎo)體及場效應(yīng)晶體管器件的研究發(fā)展進(jìn)行了系統(tǒng)總結(jié)和綜述（Adv. Mater. 2023, 2210772、Adv. Func. Mater. 2021, 31, 2010979、Chem. Sci. 2021, 12, 6844、Chem. Mater. 2021, 33, 1513等）。

最近，該課題組通過綠色聚合方法——苯并呋喃二酮和雙吲哚啉-2-酮單元之間的羥醛縮聚反應(yīng)，發(fā)展了三種具有供體-受體（D-A）型規(guī)則二元結(jié)構(gòu)、基于苯并呋喃二酮結(jié)構(gòu)單元的新型聚合物半導(dǎo)體材料（圖1）。該系列聚合物表現(xiàn)出雙極性電荷輸運(yùn)特性，其最高空穴和電子遷移率分別為5.16和1.33 cm² V^-1 s^-1，是目前通過該聚合方法獲得的聚合物半導(dǎo)體材料遷移率的最高值，實(shí)現(xiàn)了羥醛縮聚反應(yīng)在高遷移率聚合物半導(dǎo)體材料合成中的應(yīng)用，為高性能聚合物半導(dǎo)體的綠色制備提供了新思路。相關(guān)研究結(jié)果發(fā)表于CCS Chem.（2023, DOI: 10.31635/ccschem.023.202202458），第一作者為博士生車前，通訊作者為張衛(wèi)鋒副研究員和于貴研究員。

圖1  羥醛縮聚制備高遷移率聚合物半導(dǎo)體材料

針對(duì)n-型聚合物半導(dǎo)體的性能和種類較p-型半導(dǎo)體滯后的科學(xué)問題，研究人員設(shè)計(jì)、合成了三種新型亞乙烯基橋連雙異靛藍(lán)結(jié)構(gòu)單元NCCN、NFFN和NNNN，并發(fā)展了它們的D-A型衍生聚合物PNCCN-FBT、PNFFN-FBT和PNNNN-FBT。氟原子和sp²-氮原子的引入不但在聚合物共軛骨架形成多重H^…F、CH^…N和N^…S 分子內(nèi)氫鍵或非共價(jià)鍵作用，也使得材料前沿分子軌道能級(jí)得到優(yōu)化，從而實(shí)現(xiàn)了載流子輸運(yùn)性能從雙極性到n-型的轉(zhuǎn)變。聚合物PNFFN-FBT的電子輸運(yùn)性能最佳，其電子遷移率為3.28 cm² V^-1 s^-1。相關(guān)研究結(jié)果發(fā)表于CCS Chem.（2023, DOI: 10.31635/ccschem.023.202202574），第一作者為博士生潘玉釵，通訊作者為張衛(wèi)鋒副研究員和于貴研究員。在此基礎(chǔ)上，研究人員提出了部分鎖定和全鎖定聚合物共軛骨架概念，發(fā)展了分別具有部分鎖定和全鎖定共軛骨架的含有NFFN結(jié)構(gòu)單元的新型聚合物半導(dǎo)體材料PNFFN-DTE和PNFFN-FDTE（圖2）。其中，聚合物PNFFN-FDTE展現(xiàn)出極為優(yōu)越的電子輸運(yùn)性能，其電子遷移率達(dá)到16.67 cm² V^-1 s^-1，是國際上目前聚合物場效應(yīng)晶體管器件的最高值之一。相關(guān)研究結(jié)果發(fā)表于Adv. Mater. (2023, DOI: 10.1002/adma.202300145)，第一作者為張衛(wèi)鋒副研究員，通訊作者為于貴研究員和浙江師范大學(xué)史柯利副教授。

圖2  具有全鎖定共軛骨架的高電子遷移率聚合物半導(dǎo)體材料