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鋰-氧氣（Li-O₂）電池具有3500 Wh/kg的高功率密度，有望成為下一代二次電池。然而，正極側(cè)在充電過程中涉及多相反應(yīng)，放電產(chǎn)物Li₂O₂既是反應(yīng)物又作為反應(yīng)位點(diǎn)，易造成活性物質(zhì)Li₂O₂與電極過早脫離而導(dǎo)致電池可逆性降低。因此，深入理解并調(diào)控Li₂O₂的反應(yīng)場所，以保持O₂和Li₂O₂之間的可逆轉(zhuǎn)化是迫切需要的。

使用原位原子力顯微鏡和電化學(xué)阻抗譜技術(shù)，該工作提出了一種普適的形貌依賴的Li₂O₂有效分解反應(yīng)位點(diǎn)的機(jī)理。研究發(fā)現(xiàn)，不同形貌的Li₂O₂具有較為可觀的微觀電導(dǎo)率，使得充電過程的反應(yīng)位點(diǎn)不僅存在于電極/Li₂O₂/電解質(zhì)三相界面，而且存在于Li₂O₂/電解質(zhì)界面，而實(shí)際有效的反應(yīng)場所取決于兩個(gè)界面處Li2O2分解速率的相對快慢，其本質(zhì)上由兩界面處傳質(zhì)動力學(xué)和電荷轉(zhuǎn)移電阻的相對大小決定。因此，對于緊密的圓盤狀Li₂O₂，其具有較大的尺寸和較大的電荷轉(zhuǎn)移電阻，降低了Li₂O₂/電解質(zhì)界面的有效性，使得電極/Li₂O₂/電解質(zhì)界面是主要的分解位點(diǎn)，導(dǎo)致Li₂O₂過早脫離電極，可逆性降低；相反，對于具有較大表面積和豐富表面活性結(jié)構(gòu)的多孔花狀和膜狀Li₂O₂，兩個(gè)界面均是有效分解位點(diǎn)，Li₂O₂不會過早脫離，分解過程更可逆，并且過電位主要來自緩慢的氧化動力學(xué)。本工作為理解鋰氧電池充電過程中反應(yīng)位點(diǎn)的機(jī)理提供了新的思路，對設(shè)計(jì)可逆性高的鋰氧電池具有指導(dǎo)意義。

充電過程中Li₂O₂的兩種分解模式示意圖

該工作是在廈門大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院毛秉偉教授和博士后谷宇的指導(dǎo)下完成，2020級博士生晏豪為本文第一作者。博士后王衛(wèi)偉，博士生李凱旋參與了部分表征工作，吳德印教授和博士生吳泰銳提供了理論計(jì)算支持，顏佳偉教授為數(shù)據(jù)討論和論文修改提供了重要指導(dǎo)，董全峰教授和鄭明森教授在實(shí)驗(yàn)設(shè)備和論文修改方面提供了有益的支持。感謝嘉庚創(chuàng)新實(shí)驗(yàn)室洪宇浩博士提供的XPS測試幫助，感謝中科院化學(xué)所文銳研究員和沈珍珍博士在實(shí)驗(yàn)裝置方面提供的關(guān)鍵性的建議，以及亞琛工業(yè)大學(xué)的黃俊教授提供的有益建議。該論文得到了國家自然科學(xué)基金（21972119, 22002129, 22102137, 22072123）和中國博士后科學(xué)基金（2019TQ0177, 2022T150548）的資助。

論文鏈接：https://doi.org/10.1021/jacs.2c12267