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 近日，福建農(nóng)林大學(xué)材料工程學(xué)院袁占輝教授團(tuán)隊(duì)（生物質(zhì)基先進(jìn)催化及功能材料團(tuán)隊(duì)）在化學(xué)與環(huán)境領(lǐng)域國(guó)際頂級(jí)期刊Applied Catalysis B: Environmental在線發(fā)表了題為“Controlled Synthesis of Hollow Carbon RingIncorporated g-C₃N₄ Tubes for Boosting Photocatalytic H₂O₂ Production”的研究論文。本文是該團(tuán)隊(duì)在構(gòu)建高效光催化劑制備雙氧水領(lǐng)域中取得的又一創(chuàng)新性成果，福建農(nóng)林大學(xué)為本文第一完成單位，福建農(nóng)林大學(xué)材料工程學(xué)院的碩士研究生羅豪為第一作者，袁占輝教授為第一通訊作者，福建農(nóng)林大學(xué)的肖禾副教授、日本名古屋大學(xué)的Yusuke Asakura教授和閩江學(xué)院的灑榮建副研究員為共同通訊作者。

圖1光催化劑制備的流程圖

本研究利用超分子自組裝的策略，在堿性條件下，水熱誘導(dǎo)三聚氰胺（M），三聚氰酸（MA），三醛基間苯三酚（TP）實(shí)現(xiàn)超分子前驅(qū)體的制備（圖1）。因TP具有大量醛基（-CHO）及羥基（-OH）官能團(tuán)，從而能夠提供大量的氫鍵供受體。同時(shí)，其醛基能夠在熱處理過(guò)程中與M所含氨基發(fā)生希夫堿共價(jià)鍵合反應(yīng)。因此，在氫鍵-共價(jià)鍵雙重作用力下，TP能夠完美地與M和MA構(gòu)建一種新型超分子自組裝體。后經(jīng)高溫煅燒，成功在中空管狀氮化碳分子層面上原位構(gòu)建TP衍生共軛芳香碳環(huán)（Cring），即石墨相氮化碳-碳環(huán)異質(zhì)結(jié)（CHCN）。其中Cring能夠在g-C3N4分子面內(nèi)形成有效內(nèi)建電場(chǎng)，電場(chǎng)指向?yàn)镃ring至g-C3N4，從而實(shí)現(xiàn)光生載流子的高效遷移、分離。與此同時(shí)，通過(guò)優(yōu)化Cring的添加量，成功開(kāi)發(fā)出一種基于一步2e-ORR策略，增強(qiáng)兩步2e-ORR路徑高效光催化制備過(guò)氧化氫的催化劑。在10％的乙醇水溶液中，CHCN-0.02具有最優(yōu)的光催化制備H2O2性能（1.58 mmol L -1 h -1），在波長(zhǎng)為420 nm處擁有28.1％的量子效率，其性能高于大部分已報(bào)道的光催化制備H2O2的研究。綜上所述，CHCN其電子轉(zhuǎn)移路徑以及光催化制備過(guò)氧化氫機(jī)理圖可表示如圖2所示。

圖2 CHCN光催化制備過(guò)氧化氫機(jī)理圖

原文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2023.122933團(tuán)隊(duì)網(wǎng)站：https://acfm.fafu.edu.cn/