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中國科大高敏銳課題組Chem. Soc. Rev.二氧化碳電還原綜述

來源:中國科學技術(shù)大學科研部      2023-07-14
導讀:利用電催化二氧化碳還原反應(yīng)制取高附加值的多碳燃料(乙烯,乙醇,乙酸,正丙醇)受制于低的選擇性和轉(zhuǎn)化速率,其性能尚未滿足工業(yè)化生產(chǎn)的要求。該技術(shù)發(fā)展的重要桎梏在于二氧化碳在水相中溶解度和擴散系數(shù)較低,二氧化碳易于與水溶液中的氫氧根反應(yīng)形成碳酸鹽,導致催化位點附近的二氧化碳和中間體的濃度較低,嚴重限制了二氧化碳向多碳產(chǎn)物轉(zhuǎn)化。現(xiàn)有的研究表明,在催化位點附近富集CO2分子和碳基中間體能夠提升單位體積內(nèi)活化分子百分數(shù),增加分子間的有效碰撞,進而加快反應(yīng)速率并提升二氧化碳還原制取多碳產(chǎn)物的選擇性。

近日,中國科學技術(shù)大學微尺度物質(zhì)科學國家研究中心高敏銳教授課題組在《Chemical Society Reviews》(化學學會評論),發(fā)表了題為“Enrichment of reactants and intermediates for electrocatalytic CO2 reduction”的評述論文。研究人員從二氧化碳分子的結(jié)構(gòu)與性能、催化劑設(shè)計、催化劑重構(gòu)、局域微環(huán)境調(diào)控、電解液調(diào)控以及電解器件優(yōu)化等方面系統(tǒng)總結(jié)了二氧化碳還原反應(yīng)中的富集策略,從宏觀到微觀深入分析了不同策略中反應(yīng)物和中間體的富集機制,最后對富集效應(yīng)促進二氧化碳還原中存在的挑戰(zhàn)以及未來發(fā)展進行了展望(圖1)。

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圖1. 不同二氧化碳及反應(yīng)中間體的富集策略示意圖。

近年來,高敏銳研究組一直致力于二氧化碳電還原催化劑的設(shè)計和應(yīng)用研究,通過高曲率結(jié)構(gòu)構(gòu)筑、形貌調(diào)控,晶面調(diào)控以及晶相調(diào)控等催化劑改性策略,在二氧化碳電還原催化劑的研制方面取得了系列的階段性成果(J. Am. Chem. Soc.2020, 142, 13, 6400–6408;J. Am. Chem. Soc.2021, 143, 21, 8011–8021;J. Am. Chem. Soc.2022, 144, 1, 259–269;J. Am. Chem. Soc. 2023, 145, 15, 8714–8725;Nat. Commun.2021, 12, 5835;Angew. Chem. Int. Ed. 2020, 59, 8706-8712;Energy Environ. Sci.,2021,14, 4169-4176;Nat. Sci. Open 2023, 2:20220044)?!痘瘜W學會評論》是國際上知名三大化學化工綜述性期刊之一,為英國皇家化學會旗下的綜述性期刊,重點報道現(xiàn)代化學的最新研究進展,本次在《化學學會評論》發(fā)表綜述論文,體現(xiàn)了我??蒲袌F隊在電催化二氧化碳還原領(lǐng)域的研究已形成系統(tǒng)性和國際影響力。

微尺度物質(zhì)科學國家研究中心高敏銳教授是論文的通訊作者,第一作者為中科大博士研究生楊朋朋。

相關(guān)研究受到國家自然科學基金委、國家重點研發(fā)計劃、安徽省重點研究與開發(fā)計劃等項目的資助。

論文鏈接:https://doi.org/10.1039/D2CS00849A

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