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近日，蘭州大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院先進(jìn)催化中心李燦院士團(tuán)隊(duì)在甲苯光催化選擇氧化研究中取得重要進(jìn)展。該工作通過(guò)在TiO2載體上均勻負(fù)載超小無(wú)定形BiOCl納米片，構(gòu)筑了異質(zhì)結(jié)催化劑，實(shí)現(xiàn)了甲苯到苯甲醛的高效轉(zhuǎn)化（在甲苯轉(zhuǎn)化率為10%時(shí)，苯甲醛選擇性達(dá)到85%，CO2選擇性低至8%，苯甲醛生成速率為1.7 mmol g-1 h-1）。相關(guān)成果以“Achieving High Selectivity in Photocatalytic Oxidation of Toluene on Amorphous BiOCl Nanosheets Coupled with TiO2”為題，于近日發(fā)表在《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》（J. Am. Chem. Soc.）上，該工作的第一作者是汪昊博士，責(zé)任作者是李燦院士和李澤龍青年研究員。

甲苯選擇性氧化制備苯甲醛是合成含氧高附加值化學(xué)品的重要途徑。由于甲苯高的sp3-（C-H）鍵解離能（400 kJ mol-1），以及產(chǎn)物苯甲醛相較于底物甲苯在熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)方面更容易被過(guò)度氧化的特性，使得甲苯選擇性氧化制備苯甲醛十分具有挑戰(zhàn)性。光催化甲苯選擇性氧化制備苯甲醛，由于其條件溫和，在苯甲醛的合成方面展示出巨大潛力。然而光催化反應(yīng)受限于低的光生電荷分離效率，在半導(dǎo)體催化劑表面構(gòu)筑一些活性組分（如金屬或者金屬氧化物）去形成異質(zhì)結(jié)是一種有效的應(yīng)對(duì)策略。然而，異質(zhì)結(jié)催化劑中活性組分的微觀結(jié)構(gòu)一直被研究者所忽略。合理設(shè)計(jì)異質(zhì)結(jié)中活性組分的微觀結(jié)構(gòu)不僅能在異質(zhì)結(jié)的基礎(chǔ)上進(jìn)一步提升光生電荷分離效率，而且能夠提供高效的活性位點(diǎn)用于改變有機(jī)化學(xué)反應(yīng)的表面動(dòng)力學(xué)，從而調(diào)控目標(biāo)產(chǎn)物的選擇性。

本工作合成了一系列BiOCl負(fù)載在TiO2表面的異質(zhì)結(jié)催化劑，在極低的BiOCl負(fù)載量下，BiOCl (BOC) 表現(xiàn)為無(wú)定形的超小納米片結(jié)構(gòu)，均勻分散在TiO2表面。其中最優(yōu)的催化劑0.01BOC/TiO2 在甲苯轉(zhuǎn)化率為10% 時(shí)，苯甲醛的選擇性為85%，CO2的選擇性低至8%，苯甲醛的生成速率為1.7 mmol g-1 h-1，分別為BOC和TiO2的3.7和5.6倍。表征結(jié)果表明，無(wú)定形BOC與TiO₂形成異質(zhì)結(jié)極大促進(jìn)了電荷分離效率。BOC的無(wú)定形結(jié)構(gòu)賦予了其大量的表面氧空位，這些表面氧空位在異質(zhì)結(jié)的基礎(chǔ)上進(jìn)一步提升了電荷分離效率，同時(shí)這些表面氧空位促進(jìn)了催化劑對(duì)氧氣的吸附與活化。更為重要的是，無(wú)定形BOC相較于TiO2，表現(xiàn)出更為快速的苯甲醛脫附動(dòng)力學(xué)，這減緩了生成的苯甲醛在催化劑表面的過(guò)度氧化過(guò)程，從而保證了其高的苯甲醛選擇性。具體的反應(yīng)機(jī)理為：在光照的條件下，(1) 在無(wú)定形BOC上聚集的光生空穴用于氧化甲苯生成芐基自由基。(2) TiO2上聚集的光生電子和無(wú)定形BOC氧空位缺陷態(tài)上捕獲的光生電子用于還原氧氣生成超氧自由基。(3) 芐基自由基與超氧自由基偶聯(lián)，再質(zhì)子化生成過(guò)氧芐基物種。(4) 過(guò)氧芐基物種通過(guò)脫水，生成產(chǎn)物苯甲醛。(5) 產(chǎn)物苯甲醛從無(wú)定形BOC表面快速脫附，減緩了其過(guò)度氧化過(guò)程，從而保證了其高的苯甲醛選擇性。此工作強(qiáng)調(diào)了微觀結(jié)構(gòu)在異質(zhì)結(jié)催化劑中的重要作用，這有利于設(shè)計(jì)高效的異質(zhì)結(jié)光催化劑用于有機(jī)合成。

該工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金、中央高校基本科研經(jīng)費(fèi)等項(xiàng)目的資助。（文/圖 汪昊）

文章鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c05237

蘭州大學(xué)先進(jìn)催化中心簡(jiǎn)介：

蘭州大學(xué)先進(jìn)催化中心于2019年7月成立，李燦院士擔(dān)任中心主任。中心立足西部能源資源特色，以催化為核心學(xué)科基礎(chǔ)提升西部在新能源，生態(tài)環(huán)境，高端化學(xué)品合成等綠色低碳可持續(xù)發(fā)展方面的研究實(shí)力和水平。蘭州大學(xué)先進(jìn)催化中心踐行“四個(gè)面向”，注重“產(chǎn)-學(xué)-研”發(fā)展，特別為西部發(fā)展提供技術(shù)和人才支撐。2020年，得到甘肅省科技廳的支持，依托先進(jìn)催化中心及物理化學(xué)研究獲批甘肅省先進(jìn)催化重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室。

蘭州大學(xué)先進(jìn)催化中心自成立至今，在鐵電光催化劑電荷分離、形貌控制提升光生電荷分離、光電轉(zhuǎn)化器件理性設(shè)計(jì)、光電催化消除難降解有機(jī)污染物等方面先后取得重要進(jìn)展，相關(guān)文章發(fā)表在J. Am. Chem. Soc.；Adv. Mater.; Applied Catalysis B: Environmental等期刊上。

蘭州大學(xué)先進(jìn)催化中心招收碩博研究生、招聘博士后及科研助理（優(yōu)秀者可享受學(xué)校萃英博士后和青年研究員待遇），歡迎有志于催化研究工作的研究生、博士后及科研助理加盟李燦院士團(tuán)隊(duì)。

蘭州大學(xué)先進(jìn)催化中心李燦院士團(tuán)隊(duì)博士后招聘啟事（蘭州大學(xué)新聞網(wǎng)）http://news.lzu.edu.cn/c/202006/70530.html