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圖丙烷脫氫耦合選擇性氫燃燒生產(chǎn)丙烯

實(shí)現(xiàn)“雙碳”戰(zhàn)略目標(biāo)對(duì)我國(guó)化工行業(yè)綠色低碳轉(zhuǎn)型提出了重要要求。推動(dòng)丙烯這一重要的化工基礎(chǔ)原料的低碳化生產(chǎn)，具有十分重要的科學(xué)和戰(zhàn)略意義。在丙烯生產(chǎn)工藝中，丙烷脫氫（Propane dehydrogenation）技術(shù)因其產(chǎn)品單一性好、經(jīng)濟(jì)性效益高、石油依賴性低等備受矚目。然而，丙烷脫氫是熱力學(xué)平衡受限的強(qiáng)吸熱反應(yīng)，需在較高溫度下（＞600 ℃）才能得到較高轉(zhuǎn)化率，能耗和碳排放量高。因此，如何創(chuàng)新丙烯生產(chǎn)工藝，實(shí)現(xiàn)體系熱量自給并突破熱力學(xué)平衡限制，是提升丙烯生產(chǎn)能效的關(guān)鍵。

鞏金龍教授帶領(lǐng)的研究團(tuán)隊(duì)提出“反應(yīng)微區(qū)原位供熱”概念，在微尺度將吸熱反應(yīng)與放熱反應(yīng)耦合，創(chuàng)新了丙烯生產(chǎn)工藝的供熱方式，突破了丙烷脫氫熱力學(xué)平衡限制，實(shí)現(xiàn)了從微觀反應(yīng)體系到宏觀反應(yīng)工藝的系統(tǒng)創(chuàng)新。本研究創(chuàng)制的串聯(lián)型反應(yīng)體系，通過對(duì)氧化釩-釩酸鐵間“毗鄰度”的精準(zhǔn)調(diào)控，實(shí)現(xiàn)氫中間物種定向傳遞-燃燒的協(xié)同匹配。通過氫燃燒為脫氫過程提供熱量，有效降低碳排放；同時(shí)，通過原位移除副產(chǎn)物氫氣拉動(dòng)反應(yīng)向目標(biāo)產(chǎn)物方向移動(dòng)，提升了丙烯收率。在550℃反應(yīng)溫度下，獲得42.7%丙烷轉(zhuǎn)化率和81.3%丙烯選擇性，在超過200次脫氫-再生循環(huán)測(cè)試中性能保持穩(wěn)定。在微觀層面，闡明了反應(yīng)體系“毗鄰度”與丙烯收率之間的定量關(guān)系，提出了氫溢流介導(dǎo)串聯(lián)反應(yīng)的耦合機(jī)制。

該研究工作開發(fā)的耦合丙烷脫氫與選擇性氫燃燒的新工藝，有效提升了丙烯生產(chǎn)效率，變革了丙烯生產(chǎn)技術(shù)，為推動(dòng)化工過程的綠色低碳轉(zhuǎn)型，助力實(shí)現(xiàn)“雙碳”目標(biāo)提供了新的研究思路。

本研究得到了科技部重點(diǎn)研發(fā)項(xiàng)目、國(guó)家自然科學(xué)基金和中國(guó)石油合作研發(fā)項(xiàng)目等的資助。