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宛新華/張潔課題組構(gòu)筑了兩親性嵌段共聚物PEO-b-PS、PEO和無(wú)機(jī)硅鎢酸（silicotungstic acid, STA）之間的三元雜化共結(jié)晶驅(qū)動(dòng)自組裝，在溫和條件下實(shí)現(xiàn)了納米顆粒的表觀對(duì)稱性上升。STA與PEO在溶液中具有強(qiáng)烈的靜電相互作用，三角形納米片在此驅(qū)動(dòng)下組裝而成，而PEO-b-PS的引入則對(duì)形貌的調(diào)控有重要作用。PEO/硅鎢酸靜電復(fù)合物由C222₁空間群結(jié)構(gòu)的正交晶體孿生而得到三角形納米片，從低對(duì)稱性正交晶系上升到高對(duì)稱性六方晶系，實(shí)現(xiàn)了表觀對(duì)稱性上升(apparent symmetry rising)。（圖1）

圖 1 PEO-b-PS/PEO/STA三元雜化共結(jié)晶驅(qū)動(dòng)自組裝形成孿晶的示意圖及其取向搭接機(jī)制

單個(gè)尺寸約500 nm左右的結(jié)構(gòu)完整的三角形納米片SAED呈現(xiàn)六方對(duì)稱衍射花樣，與三角形形貌的對(duì)稱性一致；三角形邊棱區(qū)域衍射光斑部分消失，衍射花樣的對(duì)稱性降低為正交，表明三角形納米片 的晶體結(jié)構(gòu)為孿晶。通過(guò)機(jī)理研究發(fā)現(xiàn)，PEO/硅鎢酸共晶的晶胞參數(shù)具有b=√3a的特點(diǎn)，而且PEO-b-PS中的親溶劑短鏈PS作為結(jié)晶抑制劑，有利于誘導(dǎo)單晶疇區(qū)以60°夾角取向搭接形成孿晶，從而獲得動(dòng)力學(xué)控制的三角形納米片（圖2）。　　

圖2 三元共結(jié)晶驅(qū)動(dòng)自組裝示意圖及對(duì)應(yīng)的電鏡照片，相應(yīng)的SAED模式，二維GIWAXS圖及示意圖。a圖比例尺為200nm

改變PS鏈段的聚合度、均聚物與嵌段共聚物混合比例以調(diào)節(jié)組裝體表面PS鏈段的長(zhǎng)度與接枝密度，進(jìn)而調(diào)節(jié)PS的體積分?jǐn)?shù)在三元共結(jié)晶驅(qū)動(dòng)自組裝中獲得了納米線、納米帶等多種形貌（圖3）。該工作是團(tuán)隊(duì)近期關(guān)于雜化共結(jié)晶驅(qū)動(dòng)自組裝的最新進(jìn)展之一，展現(xiàn)了多元體系的獨(dú)特性。結(jié)晶驅(qū)動(dòng)自組裝中孿晶相形貌的發(fā)現(xiàn)，啟發(fā)了將晶體學(xué)中一些有趣的現(xiàn)象與理解遷移至對(duì)結(jié)晶驅(qū)動(dòng)自組裝的研究。

圖3 PS鏈段調(diào)控的三元共結(jié)晶驅(qū)動(dòng)自組裝相圖

該工作以“Apparent symmetry rising induced by crystallization inhibition in ternary co-crystallization-driven self-assembly”為題發(fā)表在《Nat. Commun.》上（Nat. Commun. 2023, 14, 6496）。論文的通訊作者是北京大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院張潔研究員，文章第一作者是北京大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院2018級(jí)謝思宇博士，北京大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院宛新華教授和孫俊良教授為共同作者。該研究得到國(guó)家自然科學(xué)基金委的支持。

原文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-023-42290-7

DOI: 10.1038/s41467-023-42290-7