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為了應對日益嚴峻的環(huán)境問題和難以為繼的能源問題，改善經濟發(fā)展方式，提升經濟發(fā)展質量，2021年國家提出了“碳達峰”“碳中和”的宏偉目標。源于其優(yōu)異的原子經濟性和步驟經濟性，碳氫鍵直接官能團轉化可有效提高資源利用率，降低廢物排放，無疑是化學領域實現(xiàn)“雙碳”目標的一條可行路徑。與此同時，C(sp³)-H直接官能團化也是有機化學領域最具有挑戰(zhàn)性的課題之一，在醫(yī)藥、材料、精細化工及農業(yè)等領域具備極高的應用前景。

雖然已有多種碳氫鍵官能團化策略被報道，但基于電子給體-受體（EDA）復合物的無光催化劑、無金屬的綠色合成策略還未被有效探索。為了填補該不足，我們利用HCl和S^IV=O基團組成的EDA復合物實現(xiàn)了脂肪烴碳氫鍵多樣性轉化。其中作為有效氫原子轉移試劑的氯自由基可經由質子耦合電子轉移途徑生成，并以此發(fā)展了C(sp³)-H硫代、芳基化、烯丙基化、炔基化等多種反應，且無需光催化劑和金屬催化劑的參與。同時，對該新穎轉化機制進行了深入探索，包括各種對照試驗、中間體捕獲、光譜檢測、DFT計算等。該轉化具備多種優(yōu)良特性，包括簡單溫和的反應條件、較好的官能團兼容性與底物普適性，特別是為大宗氣態(tài)烷烴的高附加值綠色轉化提供了一種可選擇的解決方案。

該研究工作得到了國家重點研發(fā)計劃、國家博士后基金、山東省聯(lián)合基金、山東省青年基金、山東省博士后創(chuàng)新項目、青島市基金等資助。山東大學生命環(huán)境研究公共技術平臺核磁共振波譜儀為本工作提供了重要支持。

文章鏈接：https://doi.org/10.1016/j.scib.2023.11.048