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Pt基催化劑被認為是光、熱、電催化等多類關鍵反應的核心催化劑。廣泛應用的Pt/TiO₂催化劑的性能優(yōu)化依賴于對負載Pt金屬物種結構與化學狀態(tài)的精準控制。金屬物種在氧化物載體表面的外延生長被認為是控制界面結構的有效策略，可促進界面電子轉移、金屬-載體相互作用及金屬物種的化學狀態(tài)，從而優(yōu)化催化活性和穩(wěn)定性。從理論角度分析，β-PtO₂具有金紅石結構，其晶格參數(shù)與金紅石型TiO₂非常接近，這為PtO₂在金紅石型TiO2上的外延生長提供了可能性。然而，PtO₂物種在金紅石型TiO₂表面外延生長的現(xiàn)象卻從未有報道。

該團隊在先前研究中發(fā)展了低損傷掃描透射電子顯微成像法（low-damageHAADF-STEM imaging approach），實現(xiàn)了對電子束敏感材料低損傷高信噪比的成像與定量分析（Adv.Mater.2023,35,2208504），并利用該成像方法解析了TiO₂負載的金屬氧化物的電子束敏感特性與本征界面構型（Nat. Commun.2022,13,4404）。在此基礎上，研究團隊發(fā)現(xiàn)可通過浸漬-煅燒的方法在金紅石型TiO₂上外延生長出PtO₂原子層，利用低損傷成像方法在原子尺度揭示了外延PtO₂物種的本征結構，并證明PtO₂/TiO₂外延結構的電子束敏感特性導致了其“廬山真面目”一直未被發(fā)現(xiàn)。PtO₂/TiO₂外延結構可在催化劑制備過程中調(diào)節(jié)Pt/TiO₂催化劑中Pt物種狀態(tài)，產(chǎn)生獨特的幾何結構和電子狀態(tài)，從而促進電催化析氫反應和熱催化一氧化碳氧化反應。此外，這種合成和表征策略可以普適地應用到多種金紅石外延貴金屬氧化物的材料（RuO₂/TiO₂，IrO₂/TiO₂，PtO₂/RuO₂，IrO₂/RuO₂等）。該工作為多種先進多相催化劑的精準設計和開發(fā)提供了基礎。

該論文以華東理工大學為第一通訊單位。華東理工大學化學與分子工程學院博士后唐璇、博士研究生余安雯和材料科學與工程學院碩士研究生楊茜茜為該論文的共同第一作者。華東理工大學郭耘教授、戴升教授和北京大學馬丁教授為共同通訊作者。理論計算部分得到了我校材料科學與工程學院袁海洋副研究員的支持。該工作還得到了綠色化工與工業(yè)催化全國重點實驗室、費林加諾貝爾獎科學家聯(lián)合研究中心、教育部材料生物學與動態(tài)化學前沿科學中心、國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學基金、新基石科學基金、中國博士后科學基金等項目的支持。

原文鏈接：https://doi.org/10.1021/jacs.3c10659