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氫氣作為一種新型的清潔能源，被廣泛應(yīng)用到燃料電池和石化行業(yè)。光催化制氫技術(shù)可以實(shí)現(xiàn)“零碳”制氫，對(duì)助力“雙碳”目標(biāo)實(shí)現(xiàn)具有重要意義。在已開(kāi)發(fā)的光催化材料中，極性材料因其具有去極化電場(chǎng)促進(jìn)的光生載流子分離的獨(dú)特性質(zhì)，被認(rèn)為是光催化領(lǐng)域最具潛力的材料之一。然而，傳統(tǒng)的無(wú)機(jī)極性光催化材料存在帶隙寬、載流子傳輸能力差等問(wèn)題，導(dǎo)致光催化制氫綜合效率較低。相比之下，二維鹵化物鈣鈦礦材料具有可調(diào)的光學(xué)帶隙、高光吸收系數(shù)、高載流子輸運(yùn)性能等優(yōu)異光電特性；同時(shí)，這類材料原子組成、排布結(jié)構(gòu)可調(diào)，通過(guò)引入功能性配體、打破結(jié)構(gòu)對(duì)稱性，可以賦予材料自發(fā)極化等功能特性。

研究團(tuán)隊(duì)在前期鈣鈦礦材料結(jié)晶行為和結(jié)構(gòu)調(diào)控的基礎(chǔ)上，創(chuàng)新性地引入具有不同取代位的芳香二胺配體，設(shè)計(jì)合成了一系列同構(gòu)的新型二維芳香Dion-Jacobson型鈣鈦礦光催化材料，即(2-(2-氨基乙基)吡啶)PbI₄（2-APDPI），(3-(2-氨基乙基)吡啶)PbI₄（3-APDPI），和(4-(2-氨基乙基)吡啶)PbI₄（4-APDPI）。其中2-APDPI和4-APDPI結(jié)晶于極性空間群，壓電常數(shù)（d₃₃）約為40 pm V^?1，而3-APDPI則結(jié)晶于中心對(duì)稱空間群。

值得注意的是，極性2-APDPI和4-APDPI的光催化產(chǎn)氫速率分別比中心對(duì)稱的3-APDPI增加了3.9倍和2.8倍。借助開(kāi)爾文探針力顯微鏡和單顆粒熒光壽命成像等載流子動(dòng)力學(xué)表征手段，驗(yàn)證了沿其極化方向上存在著較強(qiáng)的去極化電場(chǎng)。結(jié)合吸收度、帶隙、載流子傳質(zhì)、能帶位置及周期性壓力下的光催化產(chǎn)氫速率對(duì)比等理化性質(zhì)研究，發(fā)現(xiàn)極性2-APDPI和4-APDPI優(yōu)異的光催化產(chǎn)氫性能主要?dú)w因于自發(fā)極化促進(jìn)的光生成載流子分離作用。上述工作為探索新型極性光催化劑、進(jìn)一步提高光催化制氫效率提供了新思路。

該研究工作以華東理工大學(xué)為唯一通訊單位。華東理工大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院侯宇教授和楊化桂教授為本論文的通訊作者，博士后彭玉為本論文的第一作者。研究工作得到國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃等項(xiàng)目的資助。

文章鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202319882