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利用可再生電力驅(qū)動的電解水制氫受到世界各國的廣泛關(guān)注，也是助力我國“雙碳”目標實現(xiàn)的理想途徑之一。傳統(tǒng)堿性電解槽制氫技術(shù)已實現(xiàn)工業(yè)化，其規(guī)?；圃斐杀疽驳玫酱蠓档?，但每立方米氫氣（H₂）的生產(chǎn)能耗仍然較高（4.5~4.8千瓦時）。目前，由于陽極析氧反應(yīng)固有的熱力學電位限制，會導致90%以上的電力消耗用于產(chǎn)氧，同時高濃度的氧氣對電解槽系統(tǒng)也有一定的安全風險。

電解水產(chǎn)氫與替代陽極產(chǎn)氧反應(yīng)的生物質(zhì)氧化反應(yīng)進行耦合，可以構(gòu)建低能耗的制氫系統(tǒng)，同時生產(chǎn)高附加值的化學品。在陽極氧化反應(yīng)的替代小分子中，5-羥甲基糠醛（HMF）被認為是關(guān)鍵的生物質(zhì)衍生平臺化學品之一，其氧化產(chǎn)物2,5-呋喃二羧酸（FDCA）有望成為生物基塑料（PEF）合成中重要的可持續(xù)單體，替代石油基塑料合成中的對苯二甲酸。將HMF電氧化反應(yīng)和產(chǎn)氫反應(yīng)耦合，構(gòu)建低能耗的耦合制氫系統(tǒng)（HMFOR//HER），不僅能有效提高制氫效率、降低制氫能耗，而且對于HMF產(chǎn)物升級也具有較高的經(jīng)濟價值和現(xiàn)實意義。

在HMF電氧化過程中，通常采用高電位誘導生成高價態(tài)活性金屬位點，從而催化HMF氧化，這意味著需要消耗大量的電能來驅(qū)動活性物質(zhì)再生；同時，在高電流密度下，水相體系中反應(yīng)物HMF與催化劑相互作用關(guān)系復雜，HMFOR與OER相互競爭，導致目標產(chǎn)物FDCA的效率較低。針對上述問題，研究團隊開發(fā)了一種新型非晶態(tài)類金屬NiCoB_x材料用于HMF電氧化，與傳統(tǒng)非貴金屬催化劑相比，NiCoB_x具有在相對較低的電位下選擇性氧化HMF的性能。此外，在HMFOR過程中，當NiCoB_x結(jié)構(gòu)演化形成活性相時，含有醛基官能團的反應(yīng)物HMF會優(yōu)先吸附在催化劑材料表面，加速金屬位點的電子轉(zhuǎn)移及脫氫過程，從而促進HMFOR活性相（Ni/B摻雜CoOOH）的原位生成。這種獨特的“反應(yīng)物誘導活化催化劑”機理在提高HMFOR催化活性的同時，可以有效避免OER副反應(yīng)發(fā)生，只需要1.33V（相對于可逆氫電極）的低電位就能產(chǎn)生200mA cm^-2的高電流密度，并在多個測試循環(huán)中保持較高的FDCA產(chǎn)率（93.0%-99.7%）、法拉第效率（92%-95%）和選擇性（100%）。

為評估NiCoB_x催化劑在實際工業(yè)制氫環(huán)境下的催化性能，研究團隊構(gòu)建了以NiCoB_x為陽極的HMFOR//HER耦合制氫系統(tǒng)。該電解系統(tǒng)能夠同時生產(chǎn)FDCA和H₂，僅需1.62V的全電池電壓便能實現(xiàn)400mA cm^-2的工業(yè)級電流密度制氫，并且能連續(xù)運行超過100小時（FDCA產(chǎn)率＞90%）。通過使用該耦合電解水制氫系統(tǒng)替代傳統(tǒng)堿性電解槽，生產(chǎn)每立方米H₂可以節(jié)省大約1.03千瓦時的電力輸入。這項工作對調(diào)控水相體系反應(yīng)物與催化劑材料之間的相互作用關(guān)系、構(gòu)建高性能低成本陽極催化材料提供了指導，同時推動了低能耗耦合電解水制氫系統(tǒng)的發(fā)展。

該工作主要由材料科學與工程學院博士生徐皓觀、碩士生寧欣然在劉鵬飛副教授、袁海洋副教授、楊化桂教授等人的指導下完成。研究工作得到國家自然科學基金、上海市“碳達峰碳中和專項”和上海市基礎(chǔ)研究特區(qū)等資金項目的資助。

論文鏈接：https://www.cell.com/chem/abstract/S2451-9294(24)00114-1