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傳統(tǒng)適配體生物傳感器因柔性高、易交聯(lián)，常在電極表面形成“nano-bushes”結(jié)構(gòu)，導(dǎo)致非特異性吸附，限制了其在結(jié)構(gòu)相似分子（如神經(jīng)遞質(zhì)）間的選擇性識別性能。為打破這一技術(shù)瓶頸，研究團隊提出：通過單原子級別錨定位點實現(xiàn)適配體單分子分散，提升分子識別的空間分辨率和選擇性。

研究構(gòu)建了金單原子修飾的二氧化鈦光電電極（Au SA/TiO?），利用Au–S鍵連接多巴胺（DA）特異性適配體，從而構(gòu)建出單分子適配體光電傳感器（PEC-sm-aptasensor）。這一策略有效避免了傳統(tǒng)金納米顆粒上適配體交聯(lián)的問題，實現(xiàn)了適配體的空間單分子化錨定，確保了DA識別的高選擇性。

1.結(jié)構(gòu)表征：確認單原子分布與特異性錨定機制
研究通過多種先進表征手段，如HAADF-STEM、XANES 和 EXAFS，系統(tǒng)驗證了Au單原子在TiO?載體上的分散狀態(tài)。HAADF-STEM圖像中清晰可見孤立的高Z值亮點，確認單原子態(tài)的存在；XANES白線增強與EXAFS中僅出現(xiàn)Au–O配位峰而無Au–Au信號，進一步排除金簇和納米粒子的可能性。

2.性能驗證：顯著提升選擇性與檢測靈敏度
該PEC-sm-aptasensor在PBS緩沖液中對多巴胺（DA）顯示出良好的線性響應(yīng)區(qū)間（2 nM 至 3 μM）與極低的檢測限（LOD = 0.25 nM）。在富含抗壞血酸（AA）、5-HT、NE等干擾物的復(fù)雜體系中，也仍保持高信噪比。相比之下，傳統(tǒng)Au NP/TiO?平臺因適配體交聯(lián)形成“nano-bushes”，存在嚴重的非特異性吸附，導(dǎo)致對DA及其結(jié)構(gòu)類似物無法有效區(qū)分。

3.機制解析：單分子分布促進電子轉(zhuǎn)移與信號增強
飛秒瞬態(tài)吸收光譜（fs-TAS）揭示，Au SA/TiO?在負載適配體后，電子壽命參數(shù)τ?和τ?顯著縮短，說明電子從TiO?傳遞至Au SA再至適配體的通路順暢，復(fù)合幾率下降；而Au NP/TiO?平臺因適配體之間形成復(fù)雜網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，反而拉長電子壽命，表明電荷傳輸受阻。此外，PEC測試顯示Au SA系統(tǒng)在NIR照射下具有更高的光生電流與更長的載流子壽命。該機制證實了“適配體單分子化”不僅提高選擇性，也同步優(yōu)化了檢測信號質(zhì)量。

4.活體應(yīng)用：解碼帕金森病模型中DA真實動態(tài)
微型PEC傳感器被成功植入小鼠不同腦區(qū)（Str、Hip、PFC）進行實時DA監(jiān)測。研究首次揭示：在帕金森病模型小鼠中，盡管總體單胺類遞質(zhì)（包括NE、5-HT等）普遍下降，但前額葉皮層（PFC）中DA濃度卻保持相對穩(wěn)定。該發(fā)現(xiàn)顛覆了此前普遍認為“PD小鼠皮層DA顯著下降”的觀點，提示PD早期認知功能缺失可能并非由于DA下降，而與其他遞質(zhì)（如NE/5-HT）變化更為相關(guān)。

5.多實驗驗證：從組織、分子到行為的全鏈路證實
為驗證PEC檢測結(jié)果的可靠性，研究同時開展了多項驗證實驗：

o 免疫組化與免疫熒光：PFC中TH水平輕微下降但非顯著，而5-HT轉(zhuǎn)運蛋白（5-HITT）和去甲腎上腺素轉(zhuǎn)運蛋白（NET）下降更為顯著，驗證PFC中非DA遞質(zhì)變化主導(dǎo)信號下降。

o GFAP和αSyn染色：PD小鼠Str與PFC中出現(xiàn)典型炎癥反應(yīng)與蛋白聚集，Hip區(qū)則基本無明顯變化，與傳感信號趨勢高度一致。

o 行為學(xué)測試：PD小鼠在開放場實驗中表現(xiàn)出典型運動障礙，但在時間順序識別（PFC功能）與新物識別（Hip功能）實驗中表現(xiàn)正常，進一步支持“PFC中DA未變，認知功能未損”的結(jié)論。

本研究開創(chuàng)性地將單原子材料引入到適配體傳感器構(gòu)建中，通過單分子錨定策略大幅提升檢測的選擇性與靈敏度，成功實現(xiàn)多巴胺在復(fù)雜腦環(huán)境下的活體高保真檢測。該策略不僅突破了神經(jīng)遞質(zhì)檢測的技術(shù)瓶頸，也為解析神經(jīng)系統(tǒng)疾?。ㄈ缗两鹕。┲械纳窠?jīng)遞質(zhì)動態(tài)提供了新的技術(shù)手段與認知路徑。

張中海教授，華東師范大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院、綠色化學(xué)研究中心，長期從事單原子催化材料與分子識別體系研究。近年來在Nat. Commun., PNAS, Angew. Chem., Adv. Mater., Joule, ACS Nano, Adv. Funct. Mater., Nano Lett., Anal. Chem.等國際著名學(xué)術(shù)期刊上發(fā)表高質(zhì)量學(xué)術(shù)論文100余篇。文章他引超過7500次，H-index達到47。

課題組主頁：https://faculty.ecnu.edu.cn/_s34/zzh2/main.psp

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