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類液態(tài)化合物由于既包含陰離子剛性亞晶格，又包含可自由移動的陽離子類液態(tài)亞晶格，因此具有“電子晶體-聲子液體”的結構特點，如Cu2Q、Ag2Q（Q = S, Se, Te）、硫銀鍺礦等。該類材料晶格熱導率低于玻璃態(tài)極限值，ZT值最高可達2.5以上，是熱電領域最重要的研究體系之一。然而，類液態(tài)的結構特征雖帶來優(yōu)異的熱電性能，卻導致服役穩(wěn)定性較差，也即：在外加電場和溫度差的工況下，材料內部的陽離子容易發(fā)生遷移、富集、或析出單質；降低了材料的穩(wěn)定性和器件的使用壽命，嚴重限制該類材料的實際應用。近期研究認為：類液態(tài)材料的不穩(wěn)定性來源于材料的本征不穩(wěn)定性，然后更深層次的原因尚無研究。因此，探索類液態(tài)材料不穩(wěn)定性的內在機制，并提出相應的解決方案，對于推進該類材料邁入實際應用具有重要的意義。

針對上述關鍵科學問題，北京師范大學吳立明教授和陳玲教授課題組選取典型的類液態(tài)化合物（硫銀鍺礦Ag₉GaSe₆）為研究對象，首次在微觀原子層面上發(fā)現(xiàn)壓力誘導的不穩(wěn)定性是導致材料性能不穩(wěn)定的一個重要因素。借助單晶X-射線衍射技術和X-射線光電子價帶譜分析技術，他們發(fā)現(xiàn)在多晶樣品成型必經的熱壓燒結工藝過程中，在壓力作用下Ag原子與配位Se原子間的勢能發(fā)生改變，使得Ag原子從小空隙三配位位點遷移至大空隙四配位位點；這種遷移導致Ag 4d軌道的EVBM（edge of the valence band maximum）升高，進而升高化合物的化學勢，加劇Ag₉GaSe₆的不穩(wěn)定性；并導致熱電性能不可重復測試?；谶@些認識，他們提出：多晶樣品經熱壓成型后，再經過簡單的24小時惰性氣氛下退火處理，Ag原子便可遷回熱壓處理前的晶體學位置，化合物的化學勢也恢復至原有水平。該方法使得化合物得以保持本征的穩(wěn)定性，并實現(xiàn)熱電性能的可重復測試。他們還發(fā)現(xiàn)Cu/Te摻雜的樣品亦符合上述機制。他們獲得的Cu/Te摻雜Ag₉GaSe₆，經過反復6次測試，性能仍能保持ZT值1.4不變（800 K）。這種高穩(wěn)定性、高ZT值，對該類材料而言，尚屬首次實現(xiàn)。上述機制的發(fā)現(xiàn)為類液態(tài)材料的穩(wěn)定性提升提供了新的研究思路和解決方案，也將進一步推進該類材料的實際應用。

該工作近期被《自然·通訊》Nature Communications雜志接收https://doi.org/10.1038/s41467-022-30716-7.。北京師范大學化學學院、珠海先進材料研究中心為該工作完成單位，通訊作者為吳立明教授和陳玲教授，第一作者為博士生劉靜遠。該研究得到國家自然科學基金、北師大高層次引進人才基金、化學學院、北京師范大學珠海自然高等研究院、北京市重點實驗室、北京市自然科學基金等資金的大力資助，特此感謝。

參考資料：http://www.chem.bnu.edu.cn/kydt/245549.html