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Science：華南理工林志偉團隊利用DNA首次實現(xiàn)碳納米管的可控有序修飾
來源：華南理工大學新聞網 2022-07-29
導讀：近日，華南理工大學前沿軟物質學院林志偉教授與美國國家標準與技術研究院（NIST）Ming Zheng研究員，利用DNA首次實現(xiàn)了SWCNTs的可控有序修飾。相關研究成果以“DNA-guided lattice remodeling of carbon nanotubes”為題，發(fā)表在國際頂級期刊Science上。其中，林志偉為第一作者兼通訊作者，華南理工大學為本論文的合作單位，前沿軟物質學院博士生李依濃為本文的分子模擬和彩圖設計做出了重要貢獻；Ming Zheng 為共同通訊作者，NIST為主要通訊單位。
單壁碳納米管（SWCNTs）是由單層碳原子組成的一維管狀納米材料，具有優(yōu)異的光學、電學、力學、熱學等方面性能，被廣泛應用于包括電子器件、光學儀器、疾病檢測等諸多領域。SWCNTs的化學修飾可以改變其晶格結構，進而改變電學和光學性能，對發(fā)展新型材料如有機超導材料、量子材料意義重大，是國際前沿的研究方向。但由于SWCNTs中所有碳原子的化學環(huán)境相同，SWCNTs的可控化學修飾是該領域長期存在的一項重大挑戰(zhàn)。林志偉表示：“精確可控的修飾方法，使得科學家有望像服裝設計師一樣，按自己的想法 ‘可定制化’地設計SWCNTs化學結構，以實現(xiàn)特殊的性能，例如超導性能和量子性能等，進而實現(xiàn)在航空航天、量子計算機、量子通信、新一代生物醫(yī)療等領域的前沿應用”。具體來說，作者將含有鳥嘌呤堿基（Guanine，G）的DNA序列，纏繞至多種單手性SWCNTs的表面，通過調控SWCNTs種類、DNA序列和構象，實現(xiàn)預先定制反應位點。在525 nm光照下激發(fā)玫瑰紅（Rose Bengal）產生單線態(tài)氧，進而引發(fā)G與SWCNTs發(fā)生反應。之后利用吸收光譜、光致發(fā)光光譜（PL）、拉曼光譜對產物結構進行表征。為了深入研究反應機理以及反應后SWCNTs晶格中反應位點的空間分布，作者設計了一系列有相同G含量，但G相對位置不同的DNA（2G-n），出乎意料地發(fā)現(xiàn)C3GC7GC3（2G-7）和(8,3) SWCNTs的反應產物，在拉曼、熒光光譜中與SWCNTs晶格缺陷相關的峰強出現(xiàn)了極小值，表明在SWCNTs中形成了有序排列的晶格缺陷，即有序排列的反應位點。利用冷凍電鏡（Cryo-EM）對C3GC7GC3-(8,3)的結構進行表征和重構，證實了有序的DNA螺旋結構。通過計算機模擬所構筑的理論模型與冷凍電鏡的重構模型相互驗證，清楚地揭示了反應機理，并進一步證明了晶格缺陷（G反應位點）在SWCNTs表面等間距的有序排列。Cryo-EM重構有序修飾的SWCNTs結構及反應機理示意圖據(jù)介紹，本工作通過簡單的DNA序列設計和精密的結構表征，為SWCNTs可控化學修飾開辟了一個全新的思路?；诰_可控的SWCNTs修飾方法，有望實現(xiàn)按可定制化的方式，重塑SWCNTs原有的晶格結構和光電性能，為發(fā)展有機超導材料、拓撲材料等變革性材料提供重要的理論和實驗依據(jù)?；诖?，審稿人對相關研究成果給予了高度評價，認為該工作完成了過去很多研究者嘗試但收效甚微的宏偉目標，是該領域的重大進展。林志偉，華南理工大學前沿軟物質學院教授。2016年在美國阿克倫大學高分子科學系取得博士學位，研究方向為精確大分子的合成與組裝。2017-2019年在哥倫比亞大學從事博士后研究工作，研究方向為DNA多維有序組裝結構的構建與應用。2019-2021年在美國國家標準與技術研究院（NIST）開展研究工作，研究方向為高純度單手性碳納米管的高效分離、精確修飾和先進應用。2022年初入職華南理工大學。近5年，作為第一/通訊作者在國際高水平期刊上發(fā)表研究論文10篇，包括Science 1篇，J. Am. Chem. Soc. 4篇， Angew. Chem. Int. Ed. 3篇，ACS Nano 1篇和Nano Lett. 1篇。
參考資料：http://news.scut.edu.cn/2022/0729/c41a45862/page.htm
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