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此外，針對二氧化碳直線型的結(jié)構(gòu)特點，對稱破缺活性中心能夠雙齒吸附二氧化碳，形成局域力矩，提高原子軌道之間的有效重疊程度，從而更易于彎曲線型二氧化碳分子。在這種思路指導下，研究團隊構(gòu)筑出一系列對稱破缺活性中心。這些活性中心能夠高效催化二氧化碳加氫生成甲醇，相關(guān)成果發(fā)表在Nature Energy (2017)、Nature Nanotechnol. (2018)、Nature Commun. (2019)和Nature Commun. (2020)。研究團隊將該設計思路進一步拓展到同樣具有高對稱性的甲烷分子的活化中，實現(xiàn)甲烷高效轉(zhuǎn)化制甲醇，相關(guān)成果發(fā)表在Nature Commun. (2021)。

鑒于曾杰教授課題組在二氧化碳加氫催化劑設計領(lǐng)域的貢獻，研究團隊受邀在Accounts of Chemical Research發(fā)表了題為“Symmetry-Breaking Sites for Activating Linear Carbon Dioxide Molecules”的綜述性文章[Acc. Chem. Res. 2021, 54, 1454-1464]，歸納總結(jié)出該設計思路的內(nèi)在作用機制。

該文入選雜志當期封面（如圖所示），封面中的兩個“手”代表吸附二氧化碳分子中氧原子的位點，這種吸附模式易于“掰彎”直線型的二氧化碳分子。“手”邊緣的光暈代表活性中心存在電荷密度梯度，從而形成局域極化場。論文第一作者為博士后李洪良。

該系列研究得到了國家重點研發(fā)計劃、國家科技攻關(guān)計劃、國家杰出青年科學基金、中科院前沿科學重點研究項目、安徽省聯(lián)合基金重點項目等項目的支持。

論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.accounts.0c00715

參考資料

[1] 曾杰教授課題組受邀綜述“對稱破缺活性中心活化二氧化碳分子”的催化劑設計理念http://news.ustc.edu.cn/info/1055/74495.htm