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二維共價有機框架（2D COFs）是一類基于網狀化學原理構建的晶態(tài)多孔材料，其拓撲結構通常源自阿基米德平鋪理論，包括已被廣泛報道的hcb、sql、hxl，kgm，和kgd等五種邊緣傳遞網絡（圖1）。盡管通過網絡擴展和節(jié)點角度調控可實現(xiàn)部分結構多樣化，但在保持結晶性的前提下實現(xiàn)高密度、空間有序的功能位點布局仍是重大合成挑戰(zhàn)。近年來，缺陷工程的引入使得亞化學計量構建成為可能，進而實現(xiàn)功能基團的有序嵌入。然而，為了維持框架的結構完整性，這些策略通常受到低缺陷密度（小于33%）的限制。本研究突破了這一限制，所提出的節(jié)點分裂策略不僅有效提升了缺陷密度，還維持了長程有序性。

圖 1.通過節(jié)點分裂策略實現(xiàn)cpt-defect拓撲2DCOFs材料的網格合成

具體而言，作者設計合成了兩個C₃對稱的六連接胺單體 TAPB 和 BATD（圖2），并與三種C_2v對稱的二連接醛單體 HBB 和 DBA 在溶劑熱條件下通過 [6+2] 亞胺縮合反應構建了 COF-35、COF-36 和 COF-37 三種高結晶度 cpt-defect COF 材料。其中，HBB 中的羥基和 DBA 中的硼酸基團進一步增強了節(jié)點間的定向氫鍵作用，驅動納米陷阱的形成與空間精確定位。計算表明，COF-35、COF-36 和 COF-37 每克分別包含 187、164 和 166 毫克的納米陷阱缺陷質量，顯示出高密度且規(guī)則排列的缺陷結構。

圖2 COF-35、COF-36 和 COF-37的合成路線和結構表征。

鑒于此類氫鍵限域納米陷阱的高密度特性，作者進一步評估了其在Au³⁺離子回收方面的應用潛力。實驗結果表明，COF-36 展現(xiàn)出高達 1725 mg g^-1的Au³⁺吸附能力，性能遠超大多數已報道的 COF 吸附劑，同時具備良好的選擇性和穩(wěn)定性。在模擬電子廢液的混合金屬離子溶液中，COF-36 對 Au³⁺的去除率超過 99%，表現(xiàn)出優(yōu)異的金屬選擇性?；诿芏确汉碚摚?/span>DFT）計算，研究揭示這種高親和力來源于納米陷阱空腔與 [AuCl₄]^-陰離子的幾何匹配，能夠形成多重穩(wěn)定的氫鍵絡合結構。

圖 3 COF-35、COF-36 和 COF-37的金離子（Au³⁺）回收性能評估以及[AuCl₄]^-的優(yōu)化吸附幾何形狀和相應吸附能。

該工作首次提出并驗證了節(jié)點分裂作為調控COF 拓撲與功能協(xié)同策略的可行性與普適性，為二維共價有機框架材料在精密分離與資源回收等高端應用領域的拓展提供了新路徑。

彭永武，博士，碩士/博士生導師。2013年畢業(yè)于上海交通大學, 獲工學博士學位。2014–2019年在新加坡國立大學（趙丹教授課題組）和南洋理工大學（張華教授課題組）從事博士后研究。2019年9月加入浙江工業(yè)大學，“運河青年學者”?，F(xiàn)任材料與工程學院副研究員（2025年起）。主要研究方向為有序多孔框架功能材料的設計組裝及其在清潔能源領域的應用。已發(fā)表SCI論文80余篇，總引用超7600次，入選2024年度科睿唯安全球高被引科學家。獨立開展研究工作以來，已以通訊作者在Nature Synthesis、Journal of the American Chemical Society (4篇)、Angewandte Chemie International Edition (2篇)、Nature Communications、Chemical Society Reviews、ACS Materials Letters (3篇)、Chinese Chemical Letters (3篇)、Chemical Communications (6篇) 等期刊上發(fā)表SCI論文50余篇，授權中國發(fā)明專利14項。主持多項科研項目，包括國家自然科學基金面上項目、國家重點研發(fā)計劃子任務、浙江省“錢江人才計劃”項目、浙江工業(yè)大學“運河青年學者”啟動基金等?，F(xiàn)擔任《Exploration》、《Rare Metals》、《精細化工》等期刊青年編委或學術編輯。

教師個人主頁：https://homepage.zjut.edu.cn//pyw/

X-mol課題組主頁: https://www.x-mol.com/groups/ywpeng

Google scholar:https://scholar.google.com/citations?user=zhAEmm8AAAAJ

彭永武博士將于2025年全職入職寧波大學材料科學與化學工程學院，組建“有序孔材料與能源轉化”課題組。課題組將聚焦碳轉燃料為核心的新能源材料（COF/HOF）體系，圍繞國家“綠氫、綠醇、綠氨”等戰(zhàn)略需求，開展碳捕獲與轉化新材料、先進能源轉化體系等方向研究。

現(xiàn)誠招以下成員：教師助理 1–2 名；博士后 / 研究助理 若干

歡迎材料、化學、化工等相關專業(yè)背景的博士及應屆碩士畢業(yè)生加入。

有意者請聯(lián)系：ywpeng@zjut.edu.cn