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層狀二維材料具有獨特的物理化學性質，使其在光電器件、傳感、能源和催化等領域得到了高度關注和廣泛應用。二維材料在制備過程中不可避免引入結構缺陷，雖然這些缺陷尺度僅為數納米甚至單原子，但是會極大地改變材料的結構和電子性質，從而影響其應用。如果能在二維材料的工作環(huán)境下（大氣或者液相）高空間分辨地表征缺陷的晶格結構與電子性質，有助于準確地理解二者之間的聯系，獲取明確的構效關系。這對有效地進行缺陷工程化，進一步優(yōu)化基于薄層二維材料的應用具有重要意義。然而，深入研究非石墨烯二維材料缺陷的結構與電子性質仍是一個巨大的挑戰(zhàn)，急需原位、高空間分辨的表征技術。

在該工作中，任斌教授課題組通過針尖增強拉曼光譜（TERS）對薄層MoS2一維缺陷（邊緣，臺階和褶皺等）進行高空間分辨的成像，獲得了互相關聯的AFM形貌與TERS光譜信息，系統研究了不同缺陷位的結構與電子性質。研究發(fā)現，與單層MoS2的邊緣和褶皺相比，兩層MoS2的邊緣和一層-兩層之間的臺階位具有獨特的電子-聲子相互作用，從而導致缺陷位附近~1.8 nm范圍內材料的能帶發(fā)生彎曲。缺陷位具有特殊電子能帶結構以及高化學活性（如氧吸附），與完美的晶格結構相比具有較低的電子密度，從而在缺陷位和完美晶格結構之間形成10~19 nm范圍的自由電子擴散長度。此外，該工作還利用對缺陷結構和電子性質敏感的拉曼振動模的譜峰位移，發(fā)展出可以區(qū)分不同類型的MoS2邊緣（zigzag和armchair）的方法。該工作表明了TERS在原位、高空間分辨表征缺陷位的結構和電子性質方面具有獨特的優(yōu)勢，可以進一步推廣到其他二維材料，從而有效地指導缺陷設計和材料應用。

該工作通過校內外課題組緊密合作，在任斌教授、譚平恒研究員（中科院半導體研究所）和王翔博士共同指導下完成。實驗部分主要由黃騰翔博士（第一作者，已畢業(yè)化學系博士生）完成，電子能帶結構與光譜理論計算由譚平恒研究員課題組從鑫博士生（共同第一作者）完成，吳思思、林楷強、姚旭、何玉韓、吳江濱、包一凡、黃聲超等參與了實驗與討論。研究工作得到科技部、國家自然科學基金委員會、福建省自然科學基金和中國博士后基金資助。

論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-019-13486-7