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負載型催化劑在多相催化過程中被廣泛使用，其中活性相和載體之間的界面相互作用及界面密度對催化反應機制及催化性能的影響一直以來備受關注。傳統(tǒng)負載型催化劑一般通過浸漬法和沉淀法制備，通常只能提供有限的界面密度且界面相互作用較弱，影響其催化活性和使用穩(wěn)定性。針對這些問題，介觀催化團隊郭學鋒課題組提出反向設計構(gòu)造包圍型催化劑的設想，并發(fā)展了一種簡易且普適的包圍型催化劑制備方法，即離子交換逆負載法制備包圍型催化劑。在這個過程中，活性金屬氫氧化物前體（A_p）投入到載體前體（B_p）的溶液中，在氫氧化物溶度積的差異下發(fā)生離子交換反應，載體前體的金屬離子取代A_p表面的金屬離子形成混合金屬氫氧化物，隨后經(jīng)焙燒、還原形成具有核殼結(jié)構(gòu)的A@B包圍型催化劑。例如A_p代表Ni(OH)₂納米片，用Al³⁺大量交換Ni²⁺，最終得到具有核殼結(jié)構(gòu)的Ni@Al₂O₃-IE包圍型催化劑。調(diào)控不同的離子交換程度及金屬、載體前驅(qū)體的種類，還可得到具有反相結(jié)構(gòu)、梯度結(jié)構(gòu)的包圍型催化劑。相比于傳統(tǒng)負載型催化劑，包圍型結(jié)構(gòu)具有更高的界面密度和相互改變的界面性質(zhì)，并且因為活性相被載體物理隔離具有高穩(wěn)定性，使其在催化反應中表現(xiàn)出更優(yōu)越的催化性能。例如Ni@Al₂O₃-IE包圍型催化劑，在CO甲烷化反應中表現(xiàn)出優(yōu)異的低溫活性及高溫穩(wěn)定性。

該工作首次提出了“包圍型催化劑”概念，定義了一種活性核被載體包圍同時具有相互改變的界面的催化劑結(jié)構(gòu)，這種新的包圍型催化劑在多相催化領域有望成為傳統(tǒng)負載型催化劑的升級版，該課題組已同合作企業(yè)就此一起申請了多項發(fā)明專利。

該工作以“Surrounded catalysts prepared by ion-exchange inverse loading”為題近日發(fā)表在Science Advances (2020,6,eaay7031)。南京大學博士生郝盼盼為本文第一作者，新加坡材料研究與工程研究所林明研究員協(xié)助完成透射電鏡表征，南京大學介觀催化團隊負責人丁維平教授參與了討論。此研究得到國家自然科學基金、國家重點研發(fā)計劃重點專項、中央高?；A研究基金、催化材料制備及應用湖北省重點實驗室資助。