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自諾貝爾獎(jiǎng)獲獎(jiǎng)成果Haber-Bosch法發(fā)現(xiàn)以來(lái)，工業(yè)合成氨技術(shù)以都以鐵基催化劑的該法為主，其反應(yīng)條件非常苛刻（250大氣壓、400 ℃），并需要巨大的能耗。而光催化技術(shù)能夠直接將太陽(yáng)能轉(zhuǎn)化為化學(xué)能，為降低合成氨能耗提供了一種非常具有前景的途徑。本研究通過(guò)溫和的方法合成了一系列Bi₅O₇Br納米材料，對(duì)低溫?zé)崽幚砉に嚰捌涔獯呋痰钚赃M(jìn)行了評(píng)價(jià)和比較，光譜測(cè)試表明，40 ℃下制備的管狀Bi₅O₇Br樣品（Bi₅O₇Br-40）具有最高的電子轉(zhuǎn)移速率，在可見(jiàn)光照射下產(chǎn)生大量的O_2^-自由基和氧空位，在30分鐘的光照下達(dá)到12.72 mM?g^-1?h^-1的光催化固氮速率。此外，采用同步輻射光源對(duì)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)進(jìn)行了原位紅外測(cè)量，分析了暗處和光照下信號(hào)的瞬態(tài)差異，通過(guò)密度泛函理論（DFT）計(jì)算，進(jìn)一步證實(shí)了固氮反應(yīng)的機(jī)理，通過(guò)建立富氧模型和缺氧模型，對(duì)固氮反應(yīng)能進(jìn)行了定量估算和比較，其中氧空位濃度的變化對(duì)固氮性能起著至關(guān)重要的作用。研究結(jié)果表明，具有豐富氧空位的Bi₅O₇Br可以作為高性能的光催化劑用于固氮。該研究工作所合成的高效固氮光催化劑為太陽(yáng)光驅(qū)動(dòng)的光催化固氮提供了重要借鑒。

圖1 不同條件下氨形成原位紅外圖譜響應(yīng)

《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》（Journal of the American Chemical Society）為化學(xué)領(lǐng)域的老牌高水平期刊，影響因子14.695（Journal Citation Reports? 2019），由美國(guó)化學(xué)協(xié)會(huì)（ACS）創(chuàng)辦于1879年，至今已經(jīng)有140多年歷史，是美國(guó)化學(xué)學(xué)會(huì)的旗艦刊物，在業(yè)界有極高的聲譽(yù)。該項(xiàng)研究受到國(guó)家自然科學(xué)基金（No. 21906001等）、及首都師范大學(xué)科技創(chuàng)新服務(wù)能力建設(shè)等項(xiàng)目的資助。

圖2 不同氧空位濃度的Bi₅O₇Br光催化固氮能量演化趨勢(shì)理論計(jì)算結(jié)果

論文第一作者為首都師范大學(xué)2017級(jí)碩士生李沛珅，為劉文研究員和首都師范大學(xué)王強(qiáng)教授共同指導(dǎo)，主要從事納米材料的合成及其對(duì)水中污染物降解性能研究。論文的合作者還包括了美國(guó)加州大學(xué)圣克魯茲分校的Shaowei Chen教授和中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)的熊宇杰教授。

論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c05097