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在多相催化領(lǐng)域，堿金屬常被用作“萬能”助劑，用于改性金屬催化劑，以提升系列重要催化反應(yīng)（例如氧化、脫氫、加氫、費托、三效催化、合成氣轉(zhuǎn)化、電解水等）的性能，其提升催化性能的原因常被籠統(tǒng)歸為電子助劑的作用。但在很多催化反應(yīng)中堿金屬常以金屬離子形式存在，長期以來人們對堿金屬的電子助劑機制一直存在爭議。該項研究以選擇性催化加氫為目標反應(yīng)、氧化物負載的單原子金屬催化劑為催化劑體系，揭示了堿金屬離子提升金屬催化材料加氫性能的分子機制。

氧化物負載的金屬納米顆粒催化劑廣泛應(yīng)用于不同品種精細化學(xué)品（例如藥物、染料、食品添加劑、香料等）的工業(yè)生產(chǎn)。金屬納米顆粒組分往往通過與氧化物載體之間形成較強的M?+-O2-鍵確保金屬顆粒高度分散度和穩(wěn)定性。但在催化氫化過程中，分子H2可以在金屬-氧化物載體界面通過異裂方式活化為氫化物（M?+-Hδ-）和質(zhì)子（O-Hδ+）。這些活潑氫物種除了參與催化底物的加氫外，還可以將界面處帶正電荷的催化金屬物種還原為零價金屬，破壞金屬-氧化物界面間的化學(xué)作用，并直接導(dǎo)致催化金屬中心的團聚，催化性能下降。研究團隊在合成Al2O3負載的單原子分散Ru催化劑（有Na+和沒有Na+穩(wěn)定的兩種催化劑）的基礎(chǔ)上，通過實驗與理論計算的緊密結(jié)合，證明了Al2O3負載的單原子Ru催化中心附近的Na+離子在提升催化加氫性能中扮演著兩種重要作用：（1）有效地阻止催化金屬Ru(III)中心上活化氫化物向附近氧物種轉(zhuǎn)移，防止單原子分散Ru(III)的還原團聚長大；（2）通過穩(wěn)定帶負電的加氫反應(yīng)中間體和過渡態(tài)，提升單原子Ru(III)的催化加氫活性。系統(tǒng)研究表明，堿金屬離子促進的Ru1/Al2O3催化劑對多種芳族和雜環(huán)底物的氫化具有很高的活性和穩(wěn)定性，還存在獨特的H/D反同位素效應(yīng)。

該工作由鄭南峰教授和傅鋼教授共同指導(dǎo)。實驗部分主要由已畢業(yè)博士生秦瑞軒完成，理論計算研究主要由博士后周凌云完成。已畢業(yè)博士生劉朋昕、許潮發(fā)、趙云、劉錕隆，以及中科院物理所谷林研究員和拱越博士參與部分實驗研究與課題討論。該工作得到國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學(xué)基金、中央高?；究蒲袠I(yè)務(wù)費等的資助和支持。

論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41929-020-0481-6